广州大学彭峰教授团队合成了用于ENRR的钼铁碳化物电催化剂

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氨(NH3)不仅是生产各种肥料的原料,而且广泛应用于含氮化合物的生产。由于液氨含氢17.6%,比液氢更容易运输和储存,因此NH3有望成为一种高能量密度的无碳能源载体,本质上减少了二氧化碳排放量。目前,合成氨工业仍是传统的Haber-Bosch反应。高温(350-550 ℃)、高压(150-350 atm)的生产条件将消耗大量化石能源。并且,每产生1吨NH3就会排放约1.9吨的CO2,这大大增加了CO2的排放,不利于可持续发展。因此,开发一种更温和、更环保的合成NH3的方法势在必行。电化学氮还原反应ENRR合成氨目前受到广泛的关注,然而,在高电势下,析氢反应(HER)是不可避免的,这使ENRR的法拉第效率(FE)低于预期。因此,开发高效的催化剂降低ENRR的过电位并且抑制HER是当前研究的重点。

 
近日,广州大学彭峰教授团队受生物固氮酶活性位点(Mo-Fe)的启发,研究合成了用于ENRR的钼铁碳化物Mo3Fe3C电催化剂,该催化剂在电化学氮还原反应中,氨产率为72.5 μmol h-1 gcat.-1,稳定性好,10 h生产氨的平均法拉第效率为28.2%;理论计算表明,Mo-Fe协同作用可以有效活化N2分子,降低ENRR过程中形成*N2H所需的能量,促进了N2的电化学还原;该研究创新性地采用傅里叶变换交流伏安法来表征ENRR过程中的电子转移,这是一种快速、灵敏、有效的评价催化剂ENRR性能的方法。

本研究为设计与评价高活性、高选择性的ENRR催化剂提供了新的思路和方法。彭峰教授为该论文的通讯作者,广州大学为论文唯一通讯单位。


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