析氧反应(OER)在水分解、金属-空气电池等可再生能源技术中占有重要地位。金属-有机骨架(MOF)是设计高效OER电催化剂的理想材料,但其固有的低导电性严重阻碍了电催化活性的发展。
基于此,浙江大学侯阳、中科院宁波材料所张涛和中科院大连化物所肖建平等开发了一种电化学策略,通过石墨烯多层膜的纳米约束,以增强低导电性MOF的催化性能。研究人员将商业石墨箔在0.5 M H2SO4溶液中0.5小时以展开为石墨烯多层膜。随后,使用特定的有机盐溶液作为电解质将有机配体插入扩张的石墨烯/石墨层,处理后的石墨箔浸入金属盐溶液(如Ni2+或Fe3+)中,在石墨烯多层膜的界面形成MOF插层(NiFe-BTC//G)。在OER过程中,NiFe-BTC//G在10 mA cm-2电流密度下的过电位仅为106 mV;其还能够在10 mA cm-2下连续运行150小时而没有发生明显的性能下降。实验结果和理论计算表明,石墨烯多层膜纳米约束下Fe和Ni物种之间电子转移增强,这使得Ni-O键结合得更强,增强了OER活性。石墨烯多层膜的纳米约束不仅在MOF结构中形成高度活性的NiO6-FeO5扭曲的八面体物种,而且还降低了水氧化反应的极限电位。此外,研究人员还将该策略应用于其他不同结构的MOFs,大大提高了其电催化活性。Exceptional Catalytic Activity of Oxygen Evolution Reaction via Two-dimensional Graphene Multilayer Confined Metal-organic Frameworks. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33847-z
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