JACS:铁-卟啉基金属-有机骨架的配位轴向配位作用:加速电催化和电荷输运动力学

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摘要简介




人工太阳能发电系统的建设需要电极上大量催化活性位点的异质化。从这个意义上讲,金属-有机骨架(MOF)被用来组装高浓度的电化学活性分子催化剂,以驱动能量转换电催化反应。然而,尽管基于MOF的电催化最近取得了一些进展,但迄今为止还没有人试图利用其独特的化学模块性来在分子水平上调整MOF锚定活性位点的电催化功能。在这里,我们表明,电子配位配体与活性MOF安装的铁卟啉的轴向配位显著改变了它们的电子性质,加速了基于氧化还原的MOF导电率和电催化氧还原反应(ORR)的速率。此外,电化学表征表明,在多质子耦合电子转移反应中,MOF基氧化还原步骤并不是限制整体电催化速率的唯一因素。因此,未来提高电催化MOF效率的努力还应考虑其他重要的动力学参数,如质子相关化学步骤的速率以及反离子、质子和反应物向催化活性位点的质量传输速率。





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作者



Idan Hod在以色列巴伊兰大学化学系完成了理学学士和理学硕士(优等)学业。在博士期间,他的研究重点是利用光电化学表征方法了解量子点敏化太阳能电池(qdscs)电荷转移过程的基本物理机制。之后,他转到西北大学化学系(美国伊利诺伊州埃文斯顿),担任富布赖特的博士后学者,专注于研究利用金属有机框架应用太阳能的新方法。现任本.古里安大学化学系Senior Lecturer。研究兴趣是开发太阳能燃料光电化学发电的新方法。为此,我们使用基于金属有机框架(MOFs)、MOF复合材料和MOF衍生化合物的功能性、高孔杂化有机-无机材料。我们的研究是高度跨学科的,结合了物理化学、电化学和材料科学。

来源:

https://doi.org/10.1021/jacs.9b11355

https://in.bgu.ac.il/teva/chem/eng/Pages/staff/Hod%20Idan.aspx


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