“编者在20年2月4日文献情报关注到中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室阮挺研究员团队关于溶解性有机物在臭氧、氯和氯胺消毒过程中羰基消毒副产物生成的分子特征的研究，特邀阮老师为本公众号撰写了该研究的亮点部分，一方面，丰富天然有机质研究领域，尤其是DOM诱导产生的羰基消毒副产物特征的研究领域；另一方面，希望该团队的研究成果能给关注者启发，从中获得灵感，促进天然有机质研究工作的开展。”

图片摘要：

▲ （来源：ACS）

本研究建立了一个轻重同位素同时标记的化学衍生化方法结合超高分辨质谱（FT-ICR-MS）识别溶解性有机物中的原始羰基化合物和经消毒过程后产生的羰基消毒副产物。首先对原始羰基化合物的解析显示主要的羰基化合物是木质素类分子，其中一些典型的化合物多为芳香酮类化合物（下图）。

▲ 溶解性有机物中原始羰基化合物的分子特征，（a）识别到的羰基化合物在van Krevelen图中的分布，（b）羰基化合物基于氧原子数的分布以及O_5-9类羰基化合物基于不饱和度的分布，（c）羰基化合物中代表性同系物的KMD图以及可能的分子结构（来源：ACS）

其次对氯、氯胺和臭氧消毒过程中产生的羰基消毒副产物进行解析，观察到臭氧诱导了羰基化合物最为显著的变化。由于臭氧与酚类化合物的高效反应，大分子组分分解为极性羰基物质，该反应过程是生成羰基消毒副产物的重要过程。如下图，臭氧消毒过程中主要生成的羰基消毒副产物比原始羰基化合物拥有更低的碳数和氧数，其中代表性羰基消毒副产物应为不饱和酮酸结构。

▲ 臭氧消毒后溶解性有机物中位于高氧化区物质的变化，（a）不同含氧量羰基化合物的变化，（b）O_4-10类羰基消毒副产物的不饱和度分布，（c）羰基消毒副产物中代表性同系物的KMD图以及可能的分子结构（来源：ACS）

最后对三种消毒过程中卤代羰基消毒副产物的组成进行解析，在此以氯代羰基消毒副产物为例。如下图，氯消毒后识别的氯代羰基消毒副产物主要是O_3-9系列同系物，氯胺诱导的氯代羰基消毒副产物主要为O_3-5系列同系物，因此O_3-5系列是两种消毒都会产生的重要副产物。进一步分析O_3-5系列物质的分子不饱和度分布，其中的四类同系物最为关键，分别为氯代4-氧丁酸类似物、氯代4-氧丁烯酸类似物、氯代2,5-二氧己烯酸类似物和4-环戊烯-1,3-二酮类似物。此外，类似结构的溴代和碘代羰基消毒副产物也可识别，例如溴代/碘代4-氧丁烯酸类似物。上述结果表明水消毒过程中存在着大量的羰基消毒副产物，相关结构化合物对人类健康的影响值得进一步研究。

▲ 氯和氯胺消毒后氯代羰基消毒副产物的分子特征，（a）氯和氯胺诱导的氯代羰基消毒副产物基于氧原子数的分布，（b）O_3-5类氯代羰基消毒副产物基于不饱和度的分布，（c）氯诱导的氯代羰基消毒副产物中代表性同系物的KMD图以及可能的分子结构（来源：ACS）