1. Science：在室温下，人造系统上的氧分子离解形成用于甲烷氧化的活性α-氧由于其潜在的甲烷利用潜力和在其他选择性氧化反应中的应用，氧分子的活化备受关注。本文报道了在稳定在硅铝酸盐基质中远距离的双核Fe(Ⅱ)物种在室温下对氧分子的裂解。一对形成的远距离α-氧物种[即(Fe(Ⅳ)= O)2+]表现出独特的氧化性能，反映出室温下甲烷氧化为甲醇的出色活性。设计一个使用不同机制和活性位点结构模仿双氧激活酶功能的人造系统，作为甲烷利用的潜在工业催化剂具有实际的作用，因为（i）Fe(Ⅱ)/ Fe(Ⅳ)循环是可逆的，（ii）活性Fe中心在反应条件下稳定，并且（iii ）甲醇可以释放到气相中，而无需用水或水有机介质萃取。https://advances.sciencemag.org/content/6/20/eaaz97762. Science：强烷基C-H键的无定向硼化多元功能化有机分子中典型的惰性强C–H键的选择性功能化正在使合成化学发生改变。然而，不存在二级C-H键竞争型功能化的一级C-H键的无向官能化并不多见。烷基C–H键的硼化反应有这种选择性，但其缓慢的反应速率要求底物为溶剂并且大大量过量。本文报道了一种由2-甲基菲咯啉连接的铱催化剂，其活性以底物为限制剂，可使一级C-H键无定向的硼化，并且当一级C-H键不存在或被阻断时，强二级C-H键开始硼化作用。碳-硼键上的反应显示了这些硼化反应如何在有机分子不可接近的位置上安装大量的碳-碳和碳杂原子键。https://science.sciencemag.org/content/368/6492/7363．Nature：利用主动机器学习加速CO2电催化剂的开发全球能源需求的迅速增长，以及用可再生能源取代二氧化碳排放化石燃料的需求，促使人们对间歇太阳能和风能的化学储存产生了兴趣。尤其是是将二氧化碳电化学还原为化学原料，同时利用了二氧化碳和可再生能源。铜是这一反应的主要电催化剂，当乙烯为目标还原物时，工艺仍需改进。然而，迄今为止实现的能源效率和生产率（当前密度）仍达不到具有成本竞争力的生产乙烯的价值。本研究利用密度泛函理论计算和主动机器学习相结合的方法识别的铜铝电催化剂，该催化剂有效地将二氧化碳还原为乙烯，具有迄今为止报道的最高法拉第效率。当电流密度为400mA/cm2（电压1.5V vs RHE）法拉第效率达到80%以上（而纯铜约为66%）, 当电流密度为150 mA/cm2,阴极侧（半电池）乙烯功率转换效率为55±2%。计算研究表明，Cu-Al合金为高效和选择性CO2还原提供了多个位置和表面取向,利于CO结合。此外，原位X射线吸收测试表明，Cu和Al能够形成有利的Cu配位环境，促进C-C二聚。这些发现说明了计算和机器学习在指导超越传统单金属电催化剂局限性的多金属系统的实验探索中的价值。https://www.nature.com/articles/s41586-020-2242-84. Nat. Catal.：通过钴/铈基催化剂中尺寸依赖性的金属-载体间的相互作用促进CO2加氢金属-载体的相互作用对非均相催化剂的性能有很大的影响。金属-载体界面上的特定位点会引起异常的高反应性，并且人们不仅对金属颗粒的性能而且对金属-载体界面的优化也越来越感兴趣。在这里，作者演示了如何通过改变载体（铈-氧化锆）的粒径来调节金属-载体的相互作用，从而显著提高二氧化碳的加氢速率。结合X射线衍射、X射线吸收光谱、近环境压力X射线光电子能谱、透射电子显微镜和红外光谱，可以深入了解CO2加氢制CH4过程中钴与二氧化铈-氧化锆之间界面的活性位点。在氢气处理过程中，从载体上逆向氧气溢出会导致氧空位的产生。中等尺寸的铈-氧化锆颗粒对钴颗粒的稳定作用导致在CO2和CO分解过程中氧溢出到载体上，然后在钴上进一步氢化生成的中间体。https://www.nature.com/articles/s41929-020-0459-45. Nat. Catal.：二氧化钌单晶表面上水氧化活性的检测来鉴定位置依赖性了解活性位点的性质对于控制（电）催化活性至关重要。在这里，作者采用表面X射线散射、密度泛函理论和表面增强红外吸收光谱技术，研究了RuO2表面的析氧反应随电压的变化。在1.5 VRHE下，结果表明在（100）表面的配位不饱和钌（RuCUS）位点上存在一个-OO基团（对于（110）同样如此），但在（101）的RuCUS位点上有吸附氧。密度泛函理论结果表明，通过与相邻–OH（–OO–H）氢键稳定的RuCUS位点去除–OO可能是（100）的速率决定步骤（（110）也同样如此），其中其对（100）的结合减少而活性增加。（101）的RuCUS位点上结合能的进一步降低导致了不同的速率决定步骤（–O + H2O – (H+ + e−) → –OO–H）和活性降低。作者的研究提供了有关活性位点的分子细节，以及它们的局部配位环境对活性的影响。https://www.nature.com/articles/s41929-020-0457-66. Nat. Energy：通过抑制脱氧有效地将二氧化碳电催化转化为乙醇二氧化碳电还原反应（CO2RR）提供了生产乙醇的方法，但其法拉第效率可进一步提高，特别是在报道的总电流密度超过10 mA cm-2的CO2RR研究中。在这里，作者报道了一类催化剂，可实现（52 ± 1）％的乙醇法拉第效率和31％的乙醇阴极能效。作者发现抑制中间产物HOCCH*对乙烯的脱氧可促进乙醇的生成，因此，在活性催化剂上使用具有强供电子能力的封盖层可促进C-C偶联，并增加HOCCH *脱氧的反应能。因此，作者通过用氮掺杂的碳涂覆铜催化剂，研制出了一种反应体积受限的电催化剂。光谱分析表明，氮掺杂碳层具有很强的给电子能力和限制作用，因而观察到对乙醇具有明显的选择性。https://www.nature.com/articles/s41560-020-0607-87. Adv. Mater.：平面BiVO4光阳极中原位形成氧空位实现近全电荷分离
尽管钒酸铋（BiVO4）有合适的可见光吸收带隙，但由于本体电荷分离效率较差，BiVO4光阳极中大部分光生空穴在到达表面进行析氧反应之前就消失了。本文提出了一种新的硫氧化策略，利用原位形成的氧空位制备平面BiVO4光阳极，提高了大多数载流子的密度和光电压，使所报道的BiVO4光阳极的电荷分离效率达到了创纪录的98.2%。在负载NiFeOx作为析氧共催化剂后，在AM 1.5 G光照下，1.23 V（vs. RHE）下的稳定光电流密度达到5.54 mA cm−2。值得注意的是，双阳极结构进一步提高了光电流密度，达到6.24 mA cm−2，实现了2.76%的优异偏压光子-电流效率。这项工作演示了一种简单的热处理方法来产生氧空位，设计出高效的太阳能制氢平面光阳极。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.2020013858. Adv. Funct. Mater.：金属有机框架衍生的互联双金属偏磷酸盐纳米阵列用于高效的电催化析氧发展低成本、高性能、稳定的电催化剂，用于水分解中的缓慢的析氧反应（OER），对于可再生和清洁能源技术至关重要。在本文中，通过钴-镍沸石咪唑酯框架（CoNi-ZIF）的温和磷酸化过程，制备了由钴-镍双金属偏磷酸盐纳米颗粒嵌入碳基体（Co2−xNixP4O12-C）组成的互联纳米阵列。密度泛函理论计算表明，氧化中间体在掺杂Ni位点上的吸附量适中，而电流密度模拟表明，由于互联偏磷酸盐纳米阵列的形貌完整性，电流密度均匀且较高。因此，优化的Co1.6Ni0.4P4O12-C提供一个优越的OER活性（η=230 mV，10 mA cm−2）以及与大多数报道的催化剂相当的碱性介质中（1 M KOH）的长期稳定性。平衡掺杂效应和形貌效应的策略为设计和开发高效的能量转换和存储的电催化剂提供了一个新的视角。https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.2019104989. Adv. Funct. Mater.：部分去除硫边缘的多级结构二硫化钴用于高性能全二氧化碳分解开发用于CO2还原反应（CO2RR）和析氧反应（OER）的双功能电催化剂，是CO2分解生产CO的实际应用的关键，然而这仍然是一个巨大的挑战。在此，提出了一种稳健的策略来合理地制备由三维CoS2纳米片阵列连接而成的多级结构双功能电催化剂，用于高性能CO2分解。随后的煅烧去除CoS2的部分S边缘，从而强烈抑制CoS2的析氢反应（HER）。将理论和实验结果相结合，首次发现CoS2的平面S对CO2RR具有很高的活性，而不是边缘S，且对HER无活性，使平面S成为CO2RR理想的活性位点。有趣的是，通过煅烧和多级结构的构成优化，赋予了多级CoS2纳米笼杰出的CO2RR和OER性能。值得注意的是，多级CoS2纳米笼可作为全CO2分解的双功能电催化剂，在1.92 V的较小电压下产生1 mA cm−2的电流密度，远低于广泛报道的值（>2.5 V）。https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.20200015410. Adv. Energ. Mater.：导电氮化硼作为析氧反应的理想催化剂载体具有良好导电性和稳定性的催化剂载体是探索高性能电催化剂的永恒追求。在此，报道了一种不寻常的催化剂载体，激光改性C, O掺杂氮化硼（L-BN），用于析氧反应。L-BN在电催化方面具有独特的优势，即在氧化条件下具有较高的耐腐蚀性，由层间B-B偶极作用增强的导电性，和由N-C=N键引起的与IrOx催化剂 的强相互作用。作为一种优良的载体，L-BN有助于达到比炭黑更高的活性和稳定性。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.20190252111. Adv. Energ. Mater.：具有周期性凹结构的空心钯-金纳米链作为优越ORR电催化剂和高效SERS衬底独特的钯-金中空纳米链（PdAu HCs）具有1D结构和超薄富钯表层，由于其高导电性、结构稳定性和最大限度的原子利用，表现出极佳的氧还原反应（ORR）增强效果。更重要的是，这种PdAu HCs具有周期性的凹结构，可以提高ORR性能。这些结构易于形成高密度高指数晶面，且弧边较少。通过离轴电子全息术可以观察到凹面结构具有较强的应变效应和表面电荷积聚。此外，周期性的凹面结构可以提供强的局域表面-等离子体耦合，这意味着PdAu HCs作为高效表面增强拉曼散射（SERS）衬底具有很大的潜力。本研究为复杂贵金属基纳米结构作为高效ORR催化剂和SERS衬底的设计提供了一种新的通用方法。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.20207008212. Angew. Chem. Int. Ed.：吡啶-2-6-双（恶唑啉）与环金属化的N-杂环卡宾互补用于不对称钌催化本文介绍了一种通过添加双齿配体来调节电子性质和不对称感应，扩展手性吡啶-2,6-双（恶唑啉）（pybox）配体用于不对称过渡金属催化的策略。具体来说，将钌(Ⅱ)pybox片段与环金属化的N-杂环卡宾（NHC）配体结合以生成用于对映选择性过渡金属亚硝化化学的催化剂，包括环缩合为手性2H-叠氮基（97％ee ，2000 TON） 和对映选择性的C(sp3)‒H胺化反应（97％ee，50 TON）。https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.20200424313. Angew. Chem. Int. Ed.：Cu(Ⅱ)/TEMPO催化的叔环胺对映体选择性C(sp3)–H烷基环化烷基化通过将铜催化和电化学反应相结合，本文开发出一种新的不对称Shono型氧化交叉偶联的新策略，可提供具有良好或优异的对
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