随着聚合物级C₂H₄需求的持续攀升，如何从裂解气中高效脱除相同碳原子数的C₂H₆，已成为一项至关重要且极具挑战的任务。目前，广泛应用的低温精馏技术具有高能耗、高碳排放等问题。凭借节能特点，基于孔材料的吸附分离被视作极具潜力的过渡或替代方案。具有动态结构变化的多孔配位聚合物（PCPs）是近年来材料领域最迷人的发现之一，且常被用作气体分离研究。由于乙烯分子较大的四极矩和碳碳双键，多数材料展现优先吸附乙烯的特征。为了得到高纯乙烯，必须引入多步骤的吸脱附循环。发展乙烷优先吸附的材料设计，尤其相对较高温度下优先乙烷选择性吸附，为直接得到高纯乙烯提供便利，但难度较大。

基于前期在材料设计和分离研究的基础，课题组提出了不同强度氢键连接互穿框架的设计策略（图1）。单一氢键连接骨架(NTU-101-NH₂)动态需要克服相对较低能垒，这为材料在较高温度下识别乙烷提供机会。在328K条件下，穿透实验表明高纯乙烯回收效率高达15.7 mL g^-1，且材料具有稳定的循环分离特性。基于简易搅拌法的宏量制备为材料的应用奠定基础。

为深入探究吸附过程，原位PXRD和原位IR光谱分析（图2）证实了气体吸附会引起不同氢键连接材料结构的变化，以及客体分子与材料的相互作用位点。突破实验进一步验证了NTU-101-NH₂在高温下的卓越分离性能，其分离时间更长，生产效率更高。而且，高水热稳定的NTU-101-NH₂制备工艺简单，可在室温下大规模合成（图3）。

利用氢键连接强度，该工作首次实现相对高温下的反转乙烷乙烯分离。

Regulating the Dynamics of Interpenetrated Porous Frameworks for Inverse C₂H₆/C₂H₄ Separation at Elevated Temperature

Wei Yang, Jiaqi Wang, Prof. Dr. Kui Tan, Prof. Dr. Hao-Long Zhou, Muyu Zhang, Prof. Dr. Rajamani Krishna, Prof. Dr. Jingui Duan, Prof. Dr. Ling Huang

文章第一作者是硕士生杨薇，通讯作者段金贵教授和黄岭教授。该工作获得国家自然科学基金，江苏省自然科学基金和材料化学工程国家重点实验室探索基金资助。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202425638