Angew. Chem. :镍-碳双岛结构纳米片催化高效肼氧化辅助产氢

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电化学水分解制氢由于其在通过电解水实现经济和可持续的制氢过程中发挥的重要作用而受到广泛关注,但是由于阳极四电子氧析出反应(OER)动力学缓慢的限制,用肼氧化反应(HzOR)代替缓慢的析氧反应以产生氢气是一种比水分解制氢更节能的策略。


然而,由于不同反应需要的活性位点不同,目前仍缺乏能够实现同时催化阴极析氢(HER)和阳极HzOR的高效双功能{attr}3137{/attr}。


鉴于此,中科大的谢毅院士、章根强教授和肖翀教授报道了一种在泡沫镍上原位生长的具有镍-碳复合岛状结构的纳米片阵列(Ni-C HNSA),该纳米片整合了暴露和被碳包覆的Ni金属颗粒两种活性位点,在碱性电解液中同时表现出了优异的HzOR和HER性能。

在1M 的KOH中,当HER的电流密度为10 mA cm-2时,Ni-C HNSA展示了超低的过电势即37 mV以及31.9 mV dec-1的低Tafel斜率,同时,仅需要-20 mV的工作电位即可在HzOR中达到10 mA cm-2的电流密度和16.2 mV dec-1的极低Tafel斜率。此外,在采用Ni-C HNSA同时作为阴阳极的双电极电解槽中,仅需要0.25和0.4 V的低电解槽电压就可分别产生100和200 mA cm-2的大电流密度,与传统的全水解(OWS)相比具有很大的节能优势。

最后,通过DFT理论模拟计算探究验证了该纳米片中被包覆的镍颗粒和外层包裹的碳层之间有电荷转移作用,碳作为HER活性位点具有更合适的H* 吸附能,而表面暴露的Ni金属颗粒则作为催化HzOR的活性位点,有效降低N2H4的吸附和逐步脱氢过程的势垒。


该工作不仅为节能高效制氢提供了独特的策略,也为先进双功能电催化剂的设计做出了贡献。

论文信息:

Dual Nanoislands on Ni/C Hybrid Nanosheet Activate Superior Hydrazine Oxidation Assisted High-efficient H2 Production

Yi Xie,Yin Zhu,Jihua Zhang,Qizhu Qian,Yapeng Li,Ziyun Li,Yi Liu,Chong Xiao,Genqiang Zhang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202113082


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