锂硫电池由于具有高的理论能量密度(2567 Wh kg⁻¹)，环境友好以及硫储量丰富等优势，被认为是最具潜力的下一代高能量密度电池体系。然而，锂硫电池中正极侧多硫化锂溶解导致的“穿梭效应”，缓慢的氧化还原反应动力学，以及负极侧锂离子混乱沉积导致的锂枝晶问题依然限制着锂硫电池的应用。尽管大量研究工作分别对正负极存在的问题进行了改善，但是考虑到锂硫电池的实际应用过程中主要依靠正负极的协同配合，因此通过设计“正负极兼顾”的功能性材料来同时满足硫正极侧多硫化锂转化的加速效果和锂负极侧锂离子的均匀沉积是实现锂硫电池性能全面提升的有效方式。

近日，山东大学熊胜林教授和奚宝娟副教授团队通过便利的结构导向模板模板结合高温硒化的策略，设计合成了一种新型的氮掺杂石墨烯负载的少层硒化钨微型纳米片(WSe₂/NG)分别作为锂硫电池中的正极硫载体和负极锂载体材料。

这种精心设计的WSe₂/NG在结构上具有独特的优势。首先，小尺寸和少片层数有利于活性位点的充分暴露。其次，优良的亲锂/亲硫特性能够提升与多硫化锂和锂离子的相互作用。

电化学分析和理论计算证实，在正极侧，WSe₂/NG能够能够协同实现对多硫化锂的吸附同时加速其转化动力学。在负极侧，WSe₂/NG有利于锂离子的吸附和迁移，能够降低锂离子的成核过电势，促进其均匀分布，从而抑制锂枝晶的形成。

通过这种“正负极兼顾”的策略，WSe₂/NG构筑的锂硫全电池在低的负极容量/正极容量比(N/P)的情况下能够实现稳定的循环性能（0.5 C循环300圈容量衰减率为0.065%/圈，2 C循环1100圈容量衰减率为0.046%/圈），出色的倍率性能（6 C 的放电比容量为743.2 mAh g⁻¹）和高载硫性能（10.5 mg cm⁻²的载硫量，1.4:1的N/P以及6.8 µL mg⁻¹的E/S下放电容量高达9.9 mAh cm⁻²）。同时用其组装的锂硫软包全电池在4.5 mg cm⁻²的载硫量，3:1的N/P以及5 µL mg⁻¹的E/S下可以稳定循环65圈，并且成功点亮21个LED灯泡串联而成的器件长达20小时，展现了WSe₂/NG实际应用的巨大潜力。这种“正负极兼顾”的设计思路为锂硫电池的性能提升和实用化进程提供了有效的方案。

论文信息：

WSe2 Flakelets on N-Doped Graphene for Accelerating Polysulfide Redox and Regulating Li Plating

Dr. Peng Wang, Fanghan Sun, Prof. Shenglin Xiong, Zhengchunyu Zhang, Prof. Bin Duan, Prof. Chenghui Zhang, Prof. Jinkui Feng, Prof. Baojuan Xi

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202116048