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由于太阳能是地球上最丰富的能源,利用太阳能将水转化为氢气是获得可再生燃料的理想方法。因此,开发高效、稳定、低成本的水分解装置是实现大规模电解水和光解水制氢的关键。
其中,光电化学(PEC)水分解技术具有高效、环保和可持续等优点收到了人们的广泛关注。作为PEC水分解的关键部件,光阳极材料如WO3,BiVO4和Fe2O3等由于其有利的带边位置已被广泛研究。然而,目前大多数光阳极材料都具有有限的电荷分离/传输缺点,这限制了PEC水分解实现商业的可行性。
同时,大多数单结半导体光电极,即使是宽禁带半导体材料,由于反应过程的高能垒和水氧化反应涉及的多质子和电子转移过程,显示出较高的电流起始电位。因此,开发稳定、低成本、具有合适能带结构、高载流子迁移率和高吸收系数的理想半导体仍然是一个相当大的挑战。
基于此,瑞典皇家理工学院孙立成和乌普萨拉大学Erik M. J. Johansson等制备了一个高活性和稳定的FAPbBr3基光阳极,用于实现高效太阳能水氧化。实验结果表明,在碱性条件下,采用FAPbBr3吸收剂、碳/石墨导电保护层和NiFe合金/NiFe LDH催化剂组成的FAPbBr3基光阳极在1.23 VRHE下的光电流密度约为8.5 mA cm-2、起始电位低于0 VRHE,以及半衰期超过55 h。
由于其快速的催化动力学、高光电压和合理的能带结构,在0.08 VRHE时获得了高达8.5%的ABPE。同时,进一步的稳定性研究和后期表征表明,催化剂界面被紫外光破坏,导致吸收层脱落和性能损失;因此,通过应用紫外线过滤器,在模拟太阳光辐照和1.0 KOH溶液中,该器件在电流密度约为7.5 mA cm-2 (1.23 VRHE)下实现了超过100小时的稳定性。
更重要的是,研究人员还研究了该光阳极的光热效应,证实了基于光伏材料的光阳极也可以充分利用光热效应,提高催化性能;其次,在ITO/SnO2/FAPbBr3/Carbon/GS/NiFe合金/NiFe LDH的结构中,碳层既作为空穴传输层又作为光热层,而石墨层既作为防水导电层又作为高效传热层,起到热均匀层的作用;同时,致密的电沉积合金层为高性能LDH催化剂的负载提供了坚固的基底,确保了高效的电学和热导率。
综上,该紧凑多功能的设计使得整体器件具有高性能和良好的稳定性。总的来说,该项工作表明卤化铅钙钛矿基光电化学催化剂在实现高效、经济和可扩展的光电化学太阳能燃料生产方面具有潜在的应用前景。
Monolithic FAPbBr3 Photoanode for Photoelectrochemical Water Oxidation with Low Onset-potential and Enhanced Stability. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41187-9
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