Chem. Eur. J. :锡在Ti4O7上的体相掺杂和表面改性用于氧还原生产过氧化氢

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在化学和医疗领域,过氧化氢(H2O2)起着至关重要的作用,是最重要的角色之一。目前,H2O2在很大程度上依赖于蒽醌工艺法和H2和O2混合物直接生产。蒽醌工艺需要大型设施和基础设施,昂贵的萃取反应物和溶剂;后者方法更简单,但存在爆炸的风险。O2选择性还原为H2O或H2O2对于满足各种不同ORR相关(电)催化系统的特定需求有重要价值。由此,开发稳定的、高选择性的双电子氧还原反应(2e- ORR)电催化剂来生产过氧化氢,是取代蒽醌工艺、实现可持续绿色经济发展的重大挑战。



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近日,重庆大学王煜课题组采用简单的聚合后煅烧的方法将Sn掺杂到Ti4O7(D-Sn-Ti4O7)中用于二电子氧还原生产H2O2。此外,还采用研磨后煅烧的方法在 Ti4O7 上负载 Sn(L-Sn-Ti4O7)作为对比。然而,二者的性能表现截然不同。对于 L-Sn-Ti4O7,其表面的 Sn 与 Ti4O7 的 Tin+(3≤n≤4)的协同作用,增强了双边电子转移,这种效应激发了Ti4O7中 Tin+的催化活性。活化的Tin+ 减缓了O2吸附强度并解离O = O 键,使其更倾向于 4e- ORR。相反,对于D-Sn-Ti4O7,Sn的掺杂不仅提高了导电性,还导致了Ti4O7晶格畸变,进一步形成了更多的氧空位和Ti3+。与原始Ti4O7相比,大量氧空位的增加可以降低 *OOH 的结合能,有利于 *OOH 质子化形成 H2O2,从而提高 2eORR 活性。此外,将D-Sn-Ti4O7 负载到碳纸上作为工作电极应用到自制的H型电池中,H2O2的实际产量比其它已报道的非贵金属2e- ORR催化剂都要高。这项研究为非贵金属电催化剂高效生产H2O2提供了一种有效的策略。

文信息

Sn Bulk Phase Doping and Surface Modification on Ti4Ofor Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide

Yue Sun, Dr. Yangjun Luo, Longhua Dai, Yanan Zheng, Prof. Huijuan Zhang, Prof. Yu Wang


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202303602

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