AM:揭示在Ni-Fe氧化物催化剂上有机分子电催化氧化和脱氢转化为高附加值化学品的机制

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有机分子的电催化氧化升级是清洁制氢的水氧化的有前途的替代方法。然而,其潜在机制仍未完全了解,并且仍然寻求具有良好产物选择性和活性的合适低成本电催化剂

内盖夫本古里安大学Menny Shalom等人报道了一种通过氧化和脱氢电氧化升级有机分子耦合产氢的活性NiFeOx基催化剂的通用策略。
详细的机理研究揭示了C-H键氧化(键离解能BDEC-H为≈88-96 kcal mol-1)参与限速步骤,有机分子的电氧化与OER之间的限速步骤存在显著差异。
OER的Tafel斜率和有机分子的氧化表明,后者相当容易,并发生在一个明显较低的电位。该发现表明,氧化效率与分子的BDEC-H呈线性相关。
因此,该催化剂可用作在高电流密度(25 mA cm-2)下通过氧化和脱氢对各种底物进行大规模电氧化的通用策略,并具有良好的法拉第产率。
该方法的通用性被用于证明5-(羟甲基)糠醛的电催化氧化升级及其选择性氧化为2,5-呋喃二羧酸(优先考虑的“绿色”化学物质之一)。
Unraveling the Mechanisms of Electrocatalytic Oxygenation and Dehydrogenation of Organic Molecules to Value-Added Chemicals Over a Ni-Fe Oxide Catalyst. Advanced Energy Materials2021. DOI:10.1002/aenm.202101858


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