锂离子电池凭借优异的电化学性能，已广泛应用于消费电子产品、电动汽车等多个领域。正极材料是进一步提高电池能量密度的关键组分之一，高镍含量的层状氧化物正极材料因具有高容量和低成本的特点得到广泛研究。但是随着镍含量提高，其表面电子结构和相结构的不稳定性导致材料面临机械和化学失效问题，这极大地限制了高镍层状氧化物正极的发展。

近日，中国科学院化学研究所郭玉国研究员团队以单晶高镍正极LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂为研究模型，通过对表面原子排布同时进行结构和元素上的调控，在本征体系上构筑了表面富钴和尖晶石-层状交织结构，提升了单晶高镍正极材料机械-化学稳定性，使其表现出优异的电化学性能及安全性。

表面富钴增强离子间相互作用，降低了表面反应性，而表面随机镶嵌的尖晶石单元起到铆钉作用，进一步稳固单晶长程有序的层状结构。在机械稳定性方面，改性后的单晶表面表现出更高的模量，从而可以在一定的层间膨胀力下减小应变，有限元分析显示内部应力被转移到更耐受的刚性外壳上，有效缓解机械破坏。

化学稳定性方面，通过高温存储测试显示表面原子排布调控赋予了材料更高的化学惰性，抑制了表面副反应导致的阻抗增长和容量衰减。得益于化学-机械耦合稳定性，即使在高温60 ℃苛刻条件下，表面改性的单晶正极表现出优异的循环稳定性。另外，循环后的晶粒内裂缝得到了明显的抑制，表面正极-电解质界面相也更薄，进一步证实了其化学-机械稳定性。

该工作基于本征的Ni-Co-Mn体系，通过调控表面原子在元素和结构上的重新排布，显著提高了单晶高镍正极对应力和副反应的耐受能力，使其表现出优异的化学-机械稳固性。该工作展示了表面性质调控的重要性，揭示了表面原子排布与层状过渡金属氧化物的机械和化学稳定性的联系，为层状氧化物正极材料设计提供了有益参考。