Angew. Chem. :温控构筑仿生“诱导-契合”辨识机制强化合成气痕量碳捕集和CO提质

  • A+

开发合成气制烯烃反应路径来替代传统的石化路线对助推我国“双碳”目标的落实具有极为重要的现实意义。然而,工况粗合成气中CO2杂质的深度去除是保证高质量合成气的前提条件。基于物理吸附的多孔材料因具有低能耗、绿色、可持续等优点,有望替代传统高能耗分离工艺。尽管熟知的金属有机框架(Metal-Organic Frameworks MOFs)在CO2吸附捕集方面取得了诸多突破,然而在面临实际高温工况分离场景时常遇到吸附量下降和选择性低等关键瓶颈。因此,开发热响应型MOFs对攻关合成气工况条件用于低浓度CO2捕集等难题具有重要现实意义。


近日,浙江工业大学纪红兵教授和新加坡国立大学赵丹教授合作,以经典Mg-MOF-74材料为研究对象,提出了温控诱导MOF孔隙局域柔性构筑仿生“诱导-契合”辨识策略,可有效实现合成气工况场景CO2的痕量捕集和高纯CO产品的提质升级。该研究工作采用“蒸汽诱导配位”法成功地将氨基吡嗪分子限域在1a孔道中(记为1a-apz)。等温吸附、变温谱学分析、高通量量化计算和高分辨同步辐射等研究表明1a-apz孔道中的氨基基元在适应的局域温度下会发生动态柔性响应行为,从而促进CO2与孔表面形成仿生“诱导-契合”的特异性辨识机制。



1

动力学穿透测试分析表明1a-apz在模拟工况温度(如348 K)场景下对CO2/CO(1/99)混合组分有较好的分离性能,且目标CO产品的纯度可以达到≥99.99%,相对应的产量可高达70.5 L kg-1。通过粗合成气中五组分H2/N2/CH4/CO/CO2(46/18.3/2.4/32.3/1, v/v/v/v/v)的穿透实验可以发现1a-apz依然具有突出的痕量CO2捕集性能。该工作不仅对助力高纯CO的提质升级具有重要的研究意义,而且符合当代绿色、低碳、减排的可持续发展目标要求。

9

文信息

Induced-Fit-Identification in a Rigid Metal-Organic Framework for ppm-Level CO2 Removal and Ultra-Pure CO Enrichment

Dr. Peng Hu, Jialang Hu, Min Zhu, Dr. Chao Xiong, Prof. Rajamani Krishna, Prof. Dan Zhao, and Prof. Hongbing Ji


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202305944




weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论:0