- A+
太阳能驱动塑料升级回收对于太阳能储存、资源回收和解决环境污染问题具有重大意义。在传统的光催化反应中通常只能够利用太阳光谱中较窄波段的光子。同时,因为光催化过程中生成的活性氧极具化学活性,会产生许多副反应和低价值的副产品。与光催化策略相比,光热催化塑料升级回收是通过将清洁的太阳能转化为热振动,来驱动塑料的解聚。常规光热催化路线中设计侧重于将可见光和近红外光转化为热能,反而使得高能的紫外光在光热催化塑料升级回收反应中常常被忽视。因此,如何更好地结合不同能量的光子来提高光热催化性能,是一个需要在催化剂的能量转化机制方面进行创新的问题。 日前,苏州大学功能纳米与软物质研究院陈金星副教授和加州大学河滨分校Yadong Yin教授合作,通过设计一种新型的光致变色-光热协同催化系统,利用紫外光直接活化催化剂,产生可逆的催化位点来促进反应的进行。
与传统的光热转化路线不同,该工作通过利用紫外光直接活化催化剂来促进反应的进行。催化剂当中的氧空位作为双功能催化位点,活化了塑料中的化学键并增强光热转化效率,使得催化效率在光热条件下提升了一个数量级。在反应结束后,表面配体又重新稳定了这些原位生成的活性位点,并使得催化剂回到静默的原始状态。这一策略的关键是开发具有表面多元醇配位(原始状态)的TiO2光催化剂。在模拟的太阳光照射下,这些TiO2纳米颗粒受到高能量的紫外线光子激发,产生电子和空穴,其中配位的多元醇捕获了空穴,从而避免了载流子的快速复合。这些长寿命的电子将Ti4+还原,生成具有氧空位(中间状态)的Ti3+物种,从而1)拓宽太阳能吸收:大量表面Ti3+物种的生成诱发了缺陷能级的插入,并使材料变黑。2)促成局部热效应:在催化剂附近数纳米的范围内以热振动的形式释放热量,增加了活性的同时避免了整体升温导致的热量耗散。3) 活化C-X键:原位生成的表面氧空位作为催化反应位点,提升催化活性。4) 提高催化剂稳定性:与商用P25催化剂相比,多元醇配体带来优异的催化稳定性。这种独特的催化剂设计将光热催化的反应活性提高了12.2倍。 该研究为光热催化剂的设计提供了一个新的视角,并向塑料回收的工业化提供了新的解题思路。 论文信息 Integrated Photochromic-Photothermal Processes for Catalytic Plastic Upcycling Dr. Yu Liu, Dr. Congyang Zhang, Dr. Ji Feng, Xuchun Wang, Prof. Dr. Zhifeng Ding, Prof. Dr. Le He, Prof. Dr. Qiao Zhang, Prof. Dr. Jinxing Chen, Prof. Dr. Yadong Yin Angewandte Chemie International Edition


目前评论:0