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过氧化氢(H2O2)在多个工业领域具有重要应用,目前主要通过蒽醌氧化法生产,但该方法能耗高、污染严重,电化学两电子氧还原反应(2e- ORR)提供了简便、安全、低成本的替代方案。利用海水生产过氧化氢是一种旨在通过小型设备实现过氧化氢简单、高效生产的创新策略,尤其适用于交通不便的海岛地区。这一技术在海洋环境治理、渔业及其他相关领域中具有广泛应用潜力。 然而,海水中的高浓度氯离子(Cl-)因其腐蚀性和毒性,不仅会导致催化剂失活,还限制了催化剂的稳定性。因此,设计出一种能够适应海水环境、具备高效和高稳定性的非贵金属催化剂,已成为了当前亟待解决的科学难题。 近日,合肥工业大学的沈王强副研究员、吕珺教授与海南大学/华中科技大学的张建教授、卢兴教授合作,首次合成了一种源自蚕丝纤维的新型氮和氧自掺杂富缺陷纳米碳 (NO-DC700) 催化剂,它以低毒性、高成本效益和高适应性等优势解决了这一难题。
蚕丝是一种自然界中氨基酸含量很高的生物质,其经过程序碳化处理后,其中的氮氧元素可以均匀地掺杂到碳骨架中,从而形成氮氧共掺杂的纳米碳材料。NO-DC700催化剂在模拟海水中展现出卓越的电合成H2O2性能。其反应电流可达到400 mA,产率高达4997 mg L-1h-1 ,并且接近100%的法拉第效率,显示出极高的电催化活性和效率。值得注意的是,即使在空气条件下,NO-DC700催化剂也能高效合成H2O2,产率仍能保持在3000 mg L-1 h-1 。此外,在超过200 mA的电流密度下,NO-DC700催化剂能够稳定运行20小时,期间过氧化氢浓度积累至4.1 wt.%,证明了其在长时间、高电流条件下的稳定性和大电流下持续运行能力。 将NO-DC700催化剂在海水生产的H2O2与电芬顿技术相结合,进一步实现了有机物的快速降解和海洋藻类的高效灭活。电芬顿反应利用H2O2和铁离子生成羟基自由基(·OH),能够有效降解水中的有害有机物,并对海洋藻类等生物进行高效灭活。这一策略不仅提高了海水处理效率,还为海洋污染治理提供了新的解决方案。 最终,NO-DC700催化剂在合成H2O2的过程中展现出的高产率和稳定性,使其在海水综合利用领域,尤其是可持续能源和水治理领域具有着巨大的应用潜力。 论文信息 A Chlorine-Resistant Self-Doped Nanocarbon Catalyst for Boosting Hydrogen Peroxide Synthesis in Seawater Xinyu Wang, Wangqiang Shen, Chang Zhang, Yuzhong Huang, Jian Zhang, Jun Lv, Xing Lu Angewandte Chemie International Edition



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