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▲第一作者:李溥滢
通讯作者:曲良体
通讯单位:清华大学化学系
论文DOI:s41467-025-61913-9
该工作报道了一种提升湿气产电器件性能的界面离子-电子转化增强策略,通过在电极表面修饰电容性材料,增加界面离子存储位点,并在界面处引入氧化还原电对,构建离子-电子转化新路径。这种新策略可将单器件输出电流密度提升至9.2 mA cm-2,功率密度提升至6.7 W m-2,比此前报道的湿气发电器件高出约60倍,接近钙钛矿太阳能电池和热电器件的输出水平。
从无处不在的水分中获取能量,在满足分散式能源需求、推动低碳经济转型方面展现出日益广阔的应用前景。水在高焓高熵气态与低焓低熵的吸附态之间发生相变时,会蕴含巨大能量。但目前,利用该能量的湿气发电器件存在功率密度低的问题(~50 mW m-2),这一数值远低于现有绿色能源收集技术,如光伏技术(~120 W m-2)和热电技术(~5 W m-2),严重制约了湿气发电器件的其实际应用。
(1)报道了一种提升湿气产电器件性能的界面离子-电子转化增强的新策略。
(2)基于该策略,给出两个设计方案:一方面,通过在电极表面修饰电容性材料,增加界面离子存储位点;另一方面,在界面处引入氧化还原电对,构建离子-电子转化新路径。
(3)这种新策略可将单器件输出电流密度提升至9.2 mA cm-2,功率密度提升至6.7 W m-2,比此前报道的湿气发电器件高出约60倍,接近钙钛矿太阳能电池和热电器件的输出水平。
(4)开发了一种激光可拓展器件制备技术,实现了湿气产电器件可规模化和芯片式集成,标志着湿气产电器件走出迈向实际应用的重要一步。
本研究首次指出迄今为止一直被人忽视的功能层和电极之间的离子-电子转换效率低下是湿气产电器件电输出性能低下的原因。为了化学稳定性,此前惰性电极被广泛用作湿气产电器件的集流体。然而,由于电极表面有限的离子存储位点导致离子电流无法在功能层/电极界面有效地转化为电信号。同时,当存储少量离子时,电极电位的激增会在功能层内形成强内建电场,从而抑制离子的定向迁移,并诱导出与扩散电流方向相反的漂移电流,导致电信号的迅速衰减。
为了解决这个问题,本研究开发了一种离子-电子转换增强的湿气能量收集器(i-eMEH)。一方面,通过引入电容电极材料来增加界面电容。电容的增加使得更多的离子可以存储在界面上,从而提高峰值电流和电压。此外,内建电场的减小抑制了电压和电流的衰减。另一方面,通过在功能层/电极界面中添加氧化还原电对,创建了一种离子-电子转换新路径。氧化还原电对和电极之间转移的电子在开路状态下参与界面中的电荷平衡,在稳定电极电位的同时,实现更多的离子的存储。这些电子在短接时将沿相反方向转移以提高电输出性能。

界面离子-电子转换增强的湿气发电器件(i-eMEH)设计策略
在两步界面离子电子转化增强后,单器件(1 cm2)输出电压从0.26 V提升至0.72 V,电流密度从5.70 μA cm-2提升至9.24 mA cm-2,电压和电流均达到了和钙钛矿太阳能电池相同的数量级。最大输出功率密度达6.69 W m-2,较此前湿气发电器件提升~60倍,并与主流的热电材料相当。器件在12小时内可以累计输出0.86 C的电量。

i-eMEH的结构和电输出性能
进一步,通过电化学方法原位监测各组分电势变化,并结合紫外可见光谱监测氧化还原电对浓度变化,验证了界面处氧化还原电对与电极之间的双向电子传递行为。并通过飞行时间二次质谱和X射线光电子能谱等表征方法证明了器件内各组分的稳定性。

i-eMEH的机理研究
基于优异的单器件输出性能,进一步开发了激光可拓展器件制备技术。通过器件集成,发电性能能够得到进一步提升。集成器件阵列可以轻易实现数百毫安和数十伏特的电量输出。产生的能量可以储存在高容量电容器和商用锂电池中,驱动商用电风扇等商业电子元器件正常工作,展现了其在商业应用方面的潜力。此外,器件初步展示了其在微型柔性电子领域的潜力。在柔性电子芯片上,1 cm2内的器件阵列能够驱动LED灯正常工作。

i-eMEH的应用
该研究为发展高性能湿气发电器件提供了新的认识和设计思路,通过促进界面离子-电子转化,实现器件性能的数量级提升;研究同时实现了湿气发电器件可规模化和芯片式集成,标志着湿气发电器件走出迈向实际应用的重要一步。

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