河南大学时新建/孙自许最新AEM:催化中混合材料的进展与应用

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有机-无机杂化材料(OIHMs)因其可调结构及有机/无机组分间的协同耦合,成为电催化领域极具潜力的平台;

然而,目前尚缺乏将结构构型调控与催化机制相统一的系统认识。

2025116日,河南大学时新建、孙自许在国际知名期刊Advance Energy Materials发表题为《Bridging Organic and Inorganic Domains: Advances and Applications of Hybrid Materials in Electrocatalysis》的综述论文,Shengwei Kong为论文第一作者,时新建、孙自许为论文共同通讯作者。

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在本文中,作者与以往主要按材料类别或特定反应分类的综述不同,强调支配OIHMs电催化行为的结构与功能内在关联。

首先总结组分设计与结构工程的最新进展,阐述分子裁剪与界面调控如何协同决定活性与稳定性;继而在代表性反应(HER、OER、ORR、CO2RR)及新兴电催化体系中,系统讨论催化机制,重点关注活性位构建、界面协同与空间结构调控;

最后,作者提出了下一代杂化材料理性设计、先进原位表征与理论模拟融合、可持续可扩展合成路线等未来机遇,以加速OIHMs在先进电催化能源系统中的实际应用。

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1:有机-无机杂化材料(OIHMs)在电催化中的应用

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2:(a)OIHMs在电催化领域研究关键词网络热点图;(b)OIHMs关键性能指标的雷达图对比分析

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3:有机-无机杂化材料(OIHMs)的合成策略示意图。

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4:(a)PtO2、Pt1-PTh、Pt1-PFu、Pt1-PPy与Pt箔的XANES;(b)上述样品R空间的EXAFS谱;(c)固定单Pt原子的Pt1-PPy催化剂在1、2、3条共轭聚合物链下的优化构型及计算吸附能;(d)Pt1-PPy、Pt1-PFu、Pt1-PTh上氢吸附的吉布斯自由能图;(e)Ru SA@NiFe PPc合成策略示意图;(f)RuSA@NiFe PPc与NiFe PPc的高分辨Ni 2p XPS谱;(g)RuSA@NiFe PPc的高分辨Ru 3p XPS谱;(h)Cu卟啉1经β-氧化生成配合物2、3、4的示意图;(i)酸处理后配合物1、2、4恢复原状所需时间柱状图;(j)涉及Cu物种的HER催化路径

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5:(a)Ni-MOF、Ru/Ni-MOF、Ru@Ni-MOF及参比材料的Ni K边归一化XANES光谱;(b)M@Ni-MOF纳米片阵列HER活性增强机制示意;(c)CF3SO3H蚀刻Ti3C2Tx MXene合成及表面官能化示意;(d)原始Ti3AlC2CF3SO3H-Ti3C2Tx MXene的高分辨Ti 2p XPS谱;(e)原始Ti3AlC2CF3SO3H-Ti3C2Tx MXene的高分辨O 1s XPS谱;(f)裸Pt(111)与2,2'-联嘧啶修饰Pt(111)的氢吸附能(HBE)对比;(g)含吡啶、3,3'-联吡啶、2,2':6',2''-三联吡啶的KOH溶液中Pt(111)在−0.03 V的电流密度;(h)Co0.59Ni0.41C2O4@PANI/NF水热合成示意;(i)界面结构与电子再分布示意。

综上,作者提出了一种基于描述符的双活性位点设计策略,构建Co-Ge原子有序金属间化合物(IMCs)用于电催化硝酸盐还原合成氨(NO3RR)。其中h-Co7Ge4/C实现97.8%的氨法拉第效率和7.56 mg h-1 cm-2的产率,性能优于多数已报道催化剂。

本工作为环境修复与绿色氨合成提供了高效、可控的催化剂设计新范式。

Bridging Organic and Inorganic Domains: Advances and Applications of Hybrid Materials in Electrocatalysis. Adv. Energy Mater., 2025. https://doi.org/10.1002/aenm.202505010



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