Wiley能源催化前沿 | 单原子催化剂、双壳层Ni-Fe LDH增强OER活性、电催化剂缺陷工程、界面工程

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“屋檐”式单原子催化剂实现高效ORR




单原子催化剂是近年来催化领域的研究热点,然而以往的研究多集中于提高金属负载量以增强催化性能。通过改变催化剂的形貌以促进其层间传质,增加活性位点的利用率,也被认为是一种有效方法。近日,日本产业技术综合研究所徐强团队提出利用SiO2介导的MOF模板(SMMT)制备以孤立铁原子位点修饰的屋檐结构。这种独特的悬空屋檐设计具有丰富的边缘结构供三相交换,以促进氧还原反应(ORR)相关的传质过程,并使铁单原子位点最大程度地暴露。该催化剂在酸性和碱性电解液中均有优异的ORR活性,可与商业Pt/C媲美,并优于目前报道的大多数贵金属催化剂。这种SMMT策略为催化剂的设计提供了新的思路。


https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202002665




双壳层Ni-Fe LDH纳米笼增强OER活性




寻找具有成本效益的催化剂以代替贵金属催化剂一直是研究热点,其中Ni-Fe层状双氢氧化物(LDH)由于Ni、Fe物种间的协同作用使得催化活性显著提高,被认为是碱性溶液中最有效的析氧反应(OER)催化剂之一。近日,新加坡南洋理工大学楼雄文团队河南师范大学高书燕团队合作,提出一锅法合成Ni-Fe LDH,通过调节界面上的模板蚀刻,可精确控制壳层数量。由于具有较大的电活性表面积和优化的化学组分,双壳层Ni-Fe LDH在碱性条件下的OER电催化活性显著增强,仅需246 mV的过电位就能实现20 mA cm-2的催化电流密度,Tafel斜率为71 mV dec-1,同时具有很好的稳定性。本项研究为非贵金属催化剂的制备提供了一种策略。


https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201906432




异质结界面工程用于双功能催化HER/BEOR




生物质电氧化反应(BEOR)近年来受到广泛关注,将其与析氢反应(HER)结合实现高效产氢和高附加值产品具有重要意义,但开发高效的非贵金属HER/BEOR催化剂仍具挑战。近日,黑龙江大学付宏刚/闫海静团队合作报道了由碳封装的MoO2-FeP异质结组成的多孔纳米纺锤,具有丰富的活性界面,可用于双功能催化HER/BEOR,电流密度为10 mA cm-2时过电位为103 mV,Tafel斜率为48 mV dec-1。实验和计算表明界面处的电子从MoO2向FeP转移,FeP的电子积累有利于H2O和H*的吸附,而MoO2空穴积累利于提高BEOR的活性。该催化剂在其他生物质基质的催化中也体现了巨大的应用潜力。


https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000455




综述:缺陷工程用于燃料电池电催化剂




燃料电池的商业化受到其稳定性差、成本高、燃料渗透以及铂基催化剂在阴极氧还原反应(ORR)、阳极氢氧化反应(HOR)和小分子氧化反应(SMOR)中的动力学缓慢等因素的限制。其中,开发高活性且稳定的电催化剂是提高燃料电池性能最具前景的策略。而通过缺陷工程来调节电催化剂的界面电子结构从而优化中间产物的吸附能越来越受到关注。近日,湖南大学王双印团队发表综述,从定义、分类、表征、构建和理解等方面介绍缺陷工程,总结了燃料电池中ORR、HOR、SMOR反应的缺陷电催化剂的最新进展,并进一步阐明缺陷工程与电催化性能之间的关系,最后对缺陷电催化剂存在的挑战和前景进行了展望。这篇综述为缺陷工程应用于电催化剂提供了指导。

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201907879




界面工程用于电解水




合理设计双功能电催化剂是实现水电解的关键。近日,武汉理工大学木士春/李能团队合作,提出了一种新的自上而下策略,通过局部磷化合成分层支化的钼掺杂硫化物/磷化异质结构(Mo-Ni3S2/NixPy中空纳米棒)。实验和理论计算证明,空心棒状异质结构具有优化的电子构型,化学吸附能以及丰富的异质界面和活性位点,能够协同促进碱性条件下的双功能HER/OER活性和稳定性。电流密度达50 mA cm-2时,过电位仅为238 mV。此外,当同时作为阴极和阳极组装时,只需要1.46 V的超低电池电压就可达10 mA cm-2的电流密度,耐久性超72 h。理论计算表明,掺杂的异质结构可以协同优化中间体的自由能,从而加速水电解的动力学。本项工作强调了金属掺杂与界面工程合理结合对先进催化材料的重要性。



https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201903891

(本期作者:马春容)



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