​Cu-Fe双金属氧化物量子点/g-C3N4光-芬顿催化: 通过权衡H2O2吸附-活化实现污染物高效去除

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▲第一作者:刘铭恩     

通讯作者:夏红和鲁福身      

通讯单位:汕头大学理学院化学系             

论文DOI:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120765  

 

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高级氧化技术在环境治理领域发挥着重要作用,高效光-芬顿催化剂的开发和研究是发展该技术的关键。近日,汕头大学鲁福身/夏红课题组报道了一种具有多金属位点的0D/2D杂化材料(铜-铁双金属氧化物量子点/g-C3N4),用于光-芬顿催化降解水中抗生素污染物。铜-铁量子点间的协同可以高效地促进了光生电荷的分离,调节抗生素在催化剂表面的吸附,同时实现H2O2在铜-铁位点间的吸附-活化权衡。通过对污染物的吸附,光催化和芬顿氧化间的多重协同,共同促进对四环素的高效降解。

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工作介绍


有机污染物造成的环境问题越来越突出,对人类健康构成了重大威胁,也严重制约着我国社会的可持续发展。有机污染物的去除已成为一项十分紧迫的任务。高级氧化技术作为一种热点的污染物去除方法,广泛应用于有机污染物治理领域。发展高效的污染物降解材料是促进该技术进一步发展的关键因素。近年来,由于高电荷迁移率和丰富的表面活性位点使得0D/2D杂化材料在光-芬顿技术中越来越受到人们的关注。然而,目前的报道主要是构建单物种量子点/二维纳米片耦合体系,严重限制了0D/2D复合材料的光-芬顿催化性能的提高。多活性位点的0D/2D光-芬顿体系具有较大的潜力,但相关的报道较少。除了开发简单的制备方法外,多金属位点间的协同对光生电荷分离及芬顿活化的作用机制研究也是一大挑战。

▲图 1. CuFeO QDs/g-C3N4 杂化材料的制备及其形貌结构

近日,汕头大学鲁福身/夏红课题组通过简单的室温合成和低温煅烧制备了Cu-Fe双金属氧化物量子点/g-C3N4杂化材料(图1a)。该方法可以使超小的CuXO-Fe2O3 粒子(≈ 2 nm)均匀且牢固地锚点在g-C3N4纳米片上(图1b-k)。
 
经测试,CuFeO量子点/g-C3N4杂化材料具有良好的光学和光电特性,Cu-Fe量子点间的协同不仅可以大幅促进材料对光的捕获,还可以促进光生电荷的界面分离与传输(图2a-d)。四环素(50mg L-1)降解测试实验显示,CuFeO QDs/CNNSs可以实现99.8%的四环素降解效率及69.0%的矿化效率。同时,CuFeO量子点/g-C3N4杂化材料对其它污染物也表现出了较好的降解效果及循环稳定性。
 
▲图 2. CuFeO QDs/g-C3N4 杂化材料的光电特性及光-芬顿催化性能

本工作通过DFT理论计算探究了g-C3N4纳米片上Cu-Fe协同位点对芬顿活性的影响机制(图3)。计算发现,Cu位点具有较好的H2O2 吸附能力,Fe位点更易活化H2O2分解。双金属的CuFeO 量子点可以结合二者的优点,达到H2O2在催化剂表面的吸附-活化平衡,克服单金属位点催化过程中H2O2吸附-活化的不协调。因此,开发的CuFeO QDs/g-C3N4 杂化材料实现了污染物吸附,光催化和芬顿氧化的多重协同,共同促进对污染物的高效降解。

▲图3. DFT计算:(a, b) 不同杂化材料的态密度,(c)不同材料表面的H2O2吸附-活化特性,其中(I)为g-C3N4, (II)为CuxO QDs/g-C3N4, (III)为Fe2O3 QDs/g-C3N4 和 (IV)为CuFeO QDs/g-C3N4
 
这项工作为开发具有多金属位点的0D/2D杂化材料提供了新的见解,为发展具有多功能的0D/2D杂化材料提供参考。可以预见该材料体系不局限于光-芬顿催化,对其它环境和能源应用具有较大的潜力。这一成果发表在Applied Catalysis B: Environmental,第一作者为汕头大学硕士研究生刘铭恩,鲁福身教授和夏红博士为共同通讯作者。
 
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通讯作者简介


鲁福身:博士,汕头大学教授,博士生导师,广东省“扬帆计划”高层次人才,汕头市科技创新领军人才。2005年于中科院化学所获得有机化学博士学位,然后赴美国Clemson大学从事博士后研究工作,2010年加入汕头大学。主要从事低维纳米材料的结构设计、合成及其在环境、能源催化方面的应用研究,先后主持国家自然科学基金、省部级基金及科技计划项目、校企联合开发项目等十余项,在Adv. Mater., Appl. Catal. B: Environ., Small, ACS Appl. Mater. Interfaces., J. Hazard. Mater.等国际知名学术期刊发表论文100余篇,论文他引8600余次。
 
夏红:博士,汕头大学讲师,硕士生导师。2017年毕业于天津大学理学院,获理学博士学位。2017-2019年天津大学分子光电重点实验室进行博士后研究,然后加入汕头大学理学院化学系。主要研究方向为新型光电纳米功能材料的设计、合成及其在环境污染物治理方面的应用。目前已在Appl. Catal. B: Environ., Small, J. Hazard. Mater., Chem. Eng. J, J. Phys. Chem. C等高水平期刊上发表SCI论文十余篇。

原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337321008900


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