ACS Catalysis:K聚集导致Pt/TiO2催化生物质转化失活

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生物质衍生物的催化转化反应对催化剂的寿命提出挑战。比如,生物质原料中含有的碱金属K催化剂的寿命产生巨大影响,是造成催化剂失活非常关键的因素。为了解决这个挑战,理解K累积导致催化剂失活作用对于改善催化剂、实现催化剂的重生非常关键。


有鉴于此,美国太平洋西北国家实验室Huamin Wang报道研究了KPt/TiO2双功能催化剂的影响,Pt/TiO2催化剂是一种生物质快速分解的高效催化剂。通过向Pt/TiO2催化剂上担载不同量的K100-6000 ppm),研究了KPt/TiO2毒化作用


本文要点


要点1. 通过一系列表征技术,包括STEMFTIR、化学滴定等方法,结合反应动力学研究,揭示了Pt/TiO2催化剂由于K累积导致的失活机理。


要点2. 在较低的K担载量(<800 ppm),K选择性的毒化强Lewis酸性位点,显著的抑制酸催化醇脱水反应的活性。相比而言,丙酮缩合反应对毒化Lewis酸位点敏感性较低。在Pt催化位点或者金属-基底界面上的催化反应,包括烯烃氢化、间甲酚加氢脱氧HDOCO氧化反应不会受到影响。在较高的K担载量(>800 ppm),K开始聚集在Pt-TiO2界面上,因此毒化了HDOCO氧化反应。进一步的,作者发现这种KPt/TiO2催化剂的毒化作用是可逆的,通过水洗处理能够完全的消除催化剂上累积的K,使得催化剂在醇脱水、HDO催化反应中恢复催化活性


Fan Lin, Yubing Lu, Kinga A. Unocic, Susan E. Habas, Michael B. Griffin, Joshua A. Schaidle, Harry M. Meyer III, Yong Wang, and Huamin Wang*, Deactivation by Potassium Accumulation on a Pt/TiO2 Bifunctional Catalyst for Biomass Catalytic Fast Pyrolysis, ACS Catal. 2022, 12, 465–480
DOI: 10.1021/acscatal.1c02368
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c02368


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