Chem. Eng. J.: Mo2C加铁钴镍,增强双功能水分解

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电分解水因其在实际应用中的大规模生产潜力而受到了相当多的关注。特别是,电催化剂必须能够在整个水分解过程中驱动涉及析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的水分解过程。然而,要经济地利用电催化水解离制氢,需要克服开发具有高能量转换效率、低成本和高耐久性的新型催化剂的技术挑战。而碳化钼(Mo2C)由于其物理化学性质,在电化学水分解中表现出独特的竞争优势,高本征活性对于高效的Mo2C催化剂至关重要。

近日,上海大学李文献新南威尔士大学Sean Li等合成了嵌入在泡沫镍(TM/Mo2C-NCSs)上生长的N掺杂碳片中的过渡金属-Mo2C,通过Ni, Co或Fe与Mo2C之间的界面相互作用结合能以优化Mo-H。
由于优异的内在活性、快速的三元通道和丰富的活性位点,Ni/Mo2C-NCSs具有最低的HER过电位(131 mV);Fe/Mo2C-NCS在1 M KOH中的电流密度为100 mA cm-2,且具有最低的OER过电位(293 mV)。
DFT计算结果表明,最优越的H吸附位点在Mo2C和Ni杂化物之间的界面处。在界面中,H以适当的氢吸附自由能(ΔGH*)吸附在界面Mo&Ni@Ni/Mo2C上,实现了HER中的快速解吸过程,该机制在原始的Mo2C催化剂中不存在。具有Ni/Mo2C-NCSs阴极和Fe/Mo2C-NCSs阳极的碱性电解槽仅需1.66 V的小电压可达100 mA cm-2的电流密度。
这项工作提供了一种精心设计的界面工程策略,通过加速HER中的H2解吸并同时增强OER的催化动力学以增强Mo2C的内在催化活性,该策略可能会在其他可扩展的能量转换和存储应用中看到应用的潜力。
Bifunctional Water Splitting Enhancement by Manipulating Mo-H Bonding Energy of Transition Metal-Mo2C Heterostructure Catalysts. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.134126


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