识别和控制单原子催化剂（SACs）的结构-活性关系对于控制其催化性能以用于各种实际应用至关重要。基于此，清华大学王定胜副教授、南京理工大学钱杰书教授和化学与精细化工广东省实验室Shoujie Liu（共同通讯作者）等人报道了通过硬模板策略制备了锚定在氮（N）掺杂碳催化剂（SA-Fe/CN）上的单原子Fe，通过X射线光电子能谱（XPS）和EXAFS分析确定了四个吡咯N与Fe的配位。

研究发现，SA-Fe/CN催化剂在类Fenton反应中表现出独特的氧-转移机制，表现出高催化活性（5 min内降解97%双酚A）、高稳定性（连续使用五次后活性仅损失20%）和广泛的pH适应性（从pH=3-11都有效）。通过对催化剂进行表征并分析在不同温度下热解的Fe/CN的催化结果，作者准确识别SA-Fe/CN中各N物种的作用，其中在反应中起主导作用是吡咯N与Fe(III)位点配位。

石墨N增加了催化剂对目标分子的吸附能力，这在该反应中也是必不可少的，而与Fe(II)位点配位的吡啶N在整体反应性中的作用较小。密度泛函理论（DFT）计算结果表明，在PMS活化过程中，吡咯型FeN₄位点上可以生成Fe-oxo中间体，证实了实验结果。该工作为未来单原子催化剂的发展提供了新的方向。

Single-Atom Fe Catalysts for Fenton-Like Reactions: Roles of Different N Species. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202110653.

https://doi.org/10.1002/adma.202110653.