确定面内本征缺陷和边缘原子的功能，对于开发高效的低维光催化剂非常有必要。基于此，国立台湾大学Li-Chyong Chen和Kuei-Hsien Chen（共同通讯作者）等人报道了在单层2H-WSe2人工叶子的重构边缘原子上无线光催化CO2还原为CH4。在文中，作者研究了通过低压气相沉积方法均匀生长的单层（ML）WSe2薄片，是一种具有不同的微尺度横向尺寸的光催化剂。作者确定了基面的内在缺陷、重构的配置和边缘的几个结构缺陷。密度泛函理论（DFT）计算的结果表明，规则和不完美的边缘配置都可以比平面内点缺陷更有效地吸附CO2。光催化CO2还原反应（photocatalytic CO2 reduction {attr}3135{/attr}, PC CO2RR）实验结果表明，CO2还原为CH4的内量子效率（internal quantum efficiency, IQE）是ML薄片周长的倒数函数，每个边缘原子的消耗电子速率很高，明显超过了已报道的过渡金属硫化物（transition metal dichalcogenides, TMDCs）催化剂。此外，作者还研究了原子级TMDCs中边缘原子的整体平均PC行为。单层WSe2液体界面的纳米级氧化还原映射证实边缘是最优选的电荷转移区域。该研究结果为设计一类具有重构边缘的新型单层TMDCs铺平了道路，可作为有线或无线析氢或CO2RR的非贵金属助催化剂。Atomistic insights into highly active reconstructed edges of monolayer 2H-WSe2 photocatalyst. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-28926-0.https://doi.org/10.1038/s41467-022-28926-0.
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