王志江/帅永/孙承月ACS Catal.:局部微环境调控助力表面改性Cu催化剂选择性电催化CO2为甲烷

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{attr}3157{/attr}O2电还原合成的可再生甲烷具有作为碳中和介质的潜力,这得益于其高能量密度。然而,在以低能量输入实现电甲烷化的高选择性方面仍然存在挑战。基于此,哈尔滨工业大学王志江教授、帅永教授和孙承月博士(共同通讯作者)等人报道了附着在铜(Cu)表面的配体可以调节局部微环境,从而实现高速率的电催化CO2转化为甲烷。


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根据调节结合的*CO构型和局部*H可用性的原理,谷胱甘肽配体的羧基和氨基之间的协同作用能够提高Cu电极上的甲烷选择性。在实验上,作者制备了具有不同尾基的功能化Cu/C催化剂,并应用operando表征来了解官能团和中间体之间的相互作用。
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实验测试发现,GSH-Cu/C催化剂可以实现61.7%的CO2转化为甲烷的法拉第效率(FE)和153.7 mA cm-2的局部电流密度,这是目前最先进的电催化CO2转化为甲烷的催化剂之一。这些发现表明了一种有希望的途径来创建功能性催化剂界面,该界面允许将CO2高效转化为碳中性甲烷。
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Selective CO2 Electromethanation on Surface-Modified Cu Catalyst by Local Microenvironment Modulation. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c01544.
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01544.




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