【Angew. Chem. Int. Ed.】在氢键有机框架中共包封酶和辅因子用于辅因子循环的多酶级联反应

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       多酶催化可以进行复杂的反应过程,加速中间产物的转移,减少副产物的产生,在实践中具有很大的应用潜力。然而,多酶催化面临着一些挑战,这些挑战阻碍了它在实际应用中充分发挥潜力,例如实际操作中的不稳定性和酶缺乏可回收性,特别是大多数基于氧化还原酶的生物催化中所需的昂贵辅因子NAD(P)H缺乏可循环性。尽管固定化是避免生物催化上述缺点的极好策略,但仍然存在许多关键挑战,例如有效固定NAD(P)H依赖性多酶系统,以建立与NAD(P)H循环的有效级联反应。

        通过氢键连接的氢键有机框架(HOFs)由于其生物相容性的自组装过程能够使酶原位嵌入框架中正成为构建异相生物催化剂的一个优异平台。然而,使用HOFs酶固定化在提高酶的回收活性和组装辅因子依赖的多酶系统面临着一些挑战。有鉴于此,Tianjin UniversityYan Sun课题组报道了一种聚电解质辅助封装方法(PAEA),该方法能够实现四种氧化还原酶和两种NAD(P)H辅因子共同封装在BioHOF-1中,具有优异的负载量和超过100%的级联活性。

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图片来源:Angew. Chem Int. Ed.

        聚电解质的关键作用是包覆酶并束缚NAD(P)H,从而代替酶与HOF单体相互作用,避免HOF单体内对酶的破坏。基于HOF-101的生物纳米反应器进一步说明了PAEA的多功能性和效率。此外,PAEA的固定化使酶和NAD(P)H表现出优异的稳定性和可回收性。本研究证明了一种简单而通用的聚电解质辅助封装方法,用于制备具有HOFs的辅因子依赖性多酶级联纳米反应器。

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图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

原文标题:Co-encapsulating Cofactor and Enzymes in Hydrogen-Bonded Organic Frameworks for Multienzyme Cascade Reactions with Cofactor Recycling

Angew. Chem. Int. Ed 2023, e202308562

原文作者:Si Liu and Yan Sun*



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