Angew. Chem. :调控金属-载体强相互作用构筑低温CO2甲烷化催化剂

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CO2甲烷化在煤制气实现煤炭清洁利用、电制气实现可再生能源储存、空间站CO2脱除转化和O2循环等方面具有重要意义,是实施“双碳”战略的重要手段之一,然而如何实现低温CO2甲烷化仍然极具挑战。金属-载体强作用(SMSI)的调控被广泛用于多相催化领域,SMSI效应能够通过调控金属颗粒与载体之间的电子作用从而改变其催化性能。



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近日,南昌大学张荣斌教授课题组成员叶闰平特聘教授与美国怀俄明大学Dr. Maohong Fan、太原理工大学章日光教授、内蒙古大学刘健教授等人合作,通过优化SMSI和氧空位浓度,调控活性位的局域电子密度,增强低温CO2和H2的活化,最终调控CO2甲烷化的反应路径和突破了低温CO2甲烷性能的瓶颈,在230 ℃和空速 12,000 mL·g-1·h-1下,最优催化剂Ni/ZrO2的CO2转化率达到84.0%,甲烷选择性为98.6%,并且稳定运行106小时,超越了大多数已报道的CO2甲烷化催化剂。结合系列(准)原位表征,揭示了Ni/ZrO2的结构重构(由c-ZrO2转化为m-ZrO2)现象及甲酸盐反应路径,该工作为设计高效CO2加氢催化剂拓宽思路。

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图1 Ni/SiAlZr 催化剂的CO2加氢性能图

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图2. Ni/SiAlZr 催化剂的结构性能表征结果图

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图3. Ni/SiAlZr 催化剂的反应机理图

文信息

Boosting Low-Temperature CO2 Hydrogenation over Ni-based Catalysts by Tuning Strong Metal-Support Interactions

Prof. Dr. Runping Ye, Lixuan Ma, Xiaoling Hong, Prof. Dr Tomas Ramirez Reina, Prof. Dr. Wenhao Luo, Dr. Liqun Kang, Prof. Dr. Gang Feng, Prof. Dr. Rongbin Zhang, Prof. Dr. Maohong Fan, Prof. Dr. Riguang Zhang, Prof. Dr. Jian Liu

论文的共同第一作者是叶闰平、马李璇和洪小玲;论文的共同通讯作者是Dr. Maohong Fan、章日光教授、刘健教授,南昌大学为第一单位。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202317669

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