Angew. Chem. :调控共价三嗪框架膜的层间堆积以实现芳香烃/脂肪烃分离

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芳香烃和脂肪烃的分离一直是液体燃料和基础化工原料生产中挑战。芳香烃经常出现在碳氢化合物汽油合成的反应物、中间体或产品中。降低燃料中的芳香烃含量对于燃烧过程中降低污染至关重要。此外,分离出的芳香烃,尤其是苯、甲苯和二甲苯等,作为各种工业产品的原材料具有重要价值。另一方面,环状脂肪烃通常是通过芳香烃的加氢制备的,由于芳香烃不能完全转化,因此需要将其分离以进行进一步的加氢处理。在化工行业中,通常使用萃取柱、萃取精馏和共沸精馏塔来从含有20-65%、65-90%和超过90%芳香烃的石脑油中分离芳香烃。此外,作为蒸馏过程的潜在替代方案,渗透蒸发已经在学术界被广泛研究,然而,现有技术仍然依赖于热过程,分离过程及其耗能。因此,在液相中开发非相变策略来分离这些有机小分子至关重要。低能耗的膜分离技术被认为是传统蒸馏技术的潜在替代方案,然而,由于缺乏高溶剂耐受性和便于加工的膜材料,使其在有机小分子溶剂分离中的应用面临着重大挑战。



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近日,国家纳米科学中心李连山研究员团队通过平面和空间单体的共聚策略开发了一种共价三嗪(CTF)膜,用于芳香烃/脂肪烃混合物的分离。由平面的BBN单体制备的N0膜,在平面堆积方面表现紧密,由于受限的堆积空间,芳香烃无法渗透。相反,由非平面的NTBN单体制备的N100膜,具有增大得堆积间隙,但过于极性,导致与芳香烃的亲和力较低。通过两种单体的共聚策略,获得优化的N20膜,同时具有适当的堆积间距和孔表面性质,使芳香烃比脂肪烃更易优先传输。孔尺寸和孔表面性质共同促进了芳香烃/脂肪烃混合物的有效分离。例如,N20膜对甲苯中异辛烷的截留率达到了78.3%,同时具有0.02千克每平方米每小时每bar的良好溶剂透过率。此外,N20膜在长期分离条件下和实际的工业相关场景中表现出优异的性能,包括不同的进料比例、操作压力和多组分进料等。

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这种共聚调控策略提供了一种分子尺度上膜结构调控的有效方法,有望制备对多种有机小分子混合体系具有分子尺度选择性的膜,从而在解决通过膜技术分离有机小分子的重大挑战上迈出了重要一步。

论文信息

Regulating the Layered Stacking of a Covalent Triazine Framework Membrane for Aromatic/Aliphatic Separation

Cuijing Liu, Junjun Hou, Mingzheng Yan, Prof. Jianqi Zhang, Haftu Gebrekiros Alemayehu, Wei Zheng, Pengchao Liu, Prof. Zhiyong Tang, Prof. Lianshan Li


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202320137



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