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水系硫正极在固-液(S−L)转化反应过程中面临多硫化物溶解和反应动力学迟缓的问题,导致活性材料的持续流失以及库仑效率的下降。尽管目前已提出多种针对硫宿主和电解液的改善策略,但在实际储能应用中,这些策略通常会增加电池中非活性组分的占比,从而显著降低电池整体能量密度。近日,复旦大学晁栋梁教授提出了基于硫代硫酸盐Thiosulfate(TS)电解液介导的多硫化物Polysulfide(PS)氧化还原调控策略。此外,电解液中的硫代硫酸盐氧化还原电对(S2O32−/S4O62−)在高电压下提供额外的容量。所设计的SAB展现出超高的K⁺存储容量(2470 mAh g−1)及超过1000次的长循环寿命。值得注意的是,硫代硫酸盐TS介导的SAB实现了基于活性物质的616 Wh kgS+Zn−1的高能量密度,该S反应超越了有机K−S电池和传统水系电池体系。
利用TS硫代硫酸盐(S2O32−)介导的配体链相互作用,加速水系硫电池中PS多硫化物的氧化还原(S0/S2−)过程。通过硫代硫酸盐与多硫化物的亲核取代反应,实现了多硫化物的快速转化。通过硫代硫酸盐氧化还原对(S2O32−/S4O62−)在高电压下实现额外的容量贡献,突破传统非氧化还原活性电解液体系,实现高效离子传导与能量密度提升。 得益于TS硫代硫酸盐的介导调控作用,水系电池(TM-SAB)在0.5 A g−1电流密度下展现出超高容量(2470 mAh g−1)和优异的循环性能(5 A g−1循环1000次后,每圈容量衰减率为0.037%)。TM-SAB能够实现基于活性物质的2100 Wh kgS-1及616 Wh kgS+Zn−1的高能量密度,从S redox反应本身的角度超越有机K−S电池和传统水系电池体系。 论文信息 Thiosulfate-Mediated Polysulfide Redox for Energetic Aqueous Battery Yutong Feng, Xiaoyu Yu, Boya Wang, Tengsheng Zhang, Wanhai Zhou, Yifeng Wang, Xinran Li, Jian Zhao, Jingwen Zhao, Prof. Wei Li, Chenyan Ma, Prof. Dongyuan Zhao, Prof. Dongliang Chao Angewandte Chemie International Edition


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