单线态氧（¹O₂）作为一种氧气分子的非自由基衍生物，对富电子污染物具有高选择性，并且对水基质有很高的耐受性，这使得它成为高级氧化技术（AOPs）中选择性去污的理想选择。¹O₂在选择性废水净化方面展现出的巨大潜力，促使人们愈发追求实现在水体净化过程中可控、温和、且高效生成该活性物种。

近日，南开大学周明华教授团队介绍了一种新型的级联光电催化（PEC）系统，通过光阳极和阴极反应之间的相互作用来运行，无需添加化学前驱体，即可实现高效生成¹O₂，用于含抗生素废水处理。研究表明，这种增强的¹O₂生成得益于PEC激发下多条活化路径的协同效应。在内电场（IEF）和外电场（EEF）的共同作用下，Z型异质结光阳极的空穴得以最大程度地保留，同时电子被转移到阴极进行氧还原反应（ORR），进而生成关键的活性氧物种。级联反应由阴极的2e⁻ORR开始，因光阳极上空穴对超氧活性物种的氧化而终止。这种空穴参与的¹O₂生成路径规避了其传统路径上热力学不利的过程。本研究重点展现了这种用于高效生成¹O₂的新型PEC途径，以及其在环境修复领域展现出的潜在应用价值。

在光场和电场的共同作用下，EEF能够有效抑制C₃N₄能带中的电荷复合，并促进电子向阴极转移。在IEF和EEF的协同作用下，整个系统中的空穴得以最大程度保留，更多电子被转移到阴极进行ORR，进而生成关键的活性氧中间体。

理论计算深入探究了级联PEC系统中¹O₂的生成机制。级联PEC系统利用光阳极和阴极反应之间的相互作用，规避了热力学不利的过程，改变了传统的¹O₂生成途径。

该研究进一步评估了级联PEC水净化系统的实际应用潜力。即在自来水、生活污水、水产养殖和湖水等不同类型的实际水体中，该体系也能有效去除SMT。这种级联PEC水净化系统还表现出对不同水基质的高耐受性，包括阴离子、阳离子、腐殖酸以及广泛的pH值范围。

综上所述，我们开发了一种级联PEC系统，用于在水体净化过程中高效生成¹O₂，且无需添加任何化学前驱体。该系统高效运行得益于，光电协同激发下，光阳极反应与阴极反应之间，以及IEF与EEF之间的协同相互作用。所开发的PEC系统实现了高效的¹O₂介导的SMT降解过程，展现出对富电子污染物增强的去除能力以及在复杂水体环境中的稳健性能。因此，该级联PEC系统改变了传统的¹O₂生成途径，有望实现绿色、低耗和可持续的水净化。

Highly Efficient Singlet Oxygen Production in a Cascade Photoelectrocatalytic System for Water Decontamination

Ruiheng Liang, Shuaishuai Li, Xiuwu Zhang, Zhongzheng Hu, Huizhong Wu, Jiangli Sun, Ge Song, Jingyang Liu, Yandong Chai, Ignasi Sirés, Minghua Zhou

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202508548