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利用电化学固氮技术虽然能够实现氮气的转化，但是水相体系中氮气活化过程受到竞争性的析氢副反应主导，导致产率与法拉第效率处于较低水平。本研究受勒夏特列原理启发，创新性地将压力场引入N₂-CO₂共同电解合成尿素的电化学体系，通过适度加压，在抑制CO/H₂气态副产物的同时并促进C-N耦合。研究设计了原子级分散的非晶Bi_xNi_1-xO_y团簇催化剂，证实了压力驱动的催化剂表面物种覆盖度变化引发其原位的电子结构调控：Bi物种氧化态逐步升高，而Ni物种氧化态逐步降低。这种多金属活性中心的原子级协同设计，结合通过适度加压调控界面微环境的系统工程策略，实现了突破性催化性能：尿素产率达8.71 mmol h^-1 g^-1_cat，固氮效率高达50%。该工作通过压力工程与原子级催化剂设计的融合，为气体参与的电化学反应提供了借鉴，为自然界的碳循环和氮循环的人工闭环提供了技术支持。

图文导读

图1 非晶Bi_xNi_1-xO_y团簇催化剂的制备

图2 常压下的初步性能测试，以及常压和加压条件下尿素合成的理论计算结果

图3 非晶Bi_xNi_1-xO_y团簇催化剂在常压及加压条件下尿素合成性能的测试

图4 常压及加压条件下的原位XAS解析及理论计算

文献信息

标题：Efficient Electrochemical Urea Synthesis from CO₂ and N₂ in Moderate Pressure

期刊：Angewandte Chemie International Edition

15px;font-family: mp-quote, -apple-system-font, BlinkMacSystemFont, 'Helvetica Neue', 'PingFang SC', 'Hiragino Sans GB', 'Microsoft YaHei UI', 'Microsoft YaHei', Arial, sans-serif">https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.8253479