顾竞教授 AFM:用于增强析氢反应性能的弯曲黑硅中的结构诱导稳定性

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文章信息

嵌入脂质体中的金属有机框架有助于整体光催化分解水
First published:February 18,2021
第一作者:Margaret Patrick and 扬帆
通讯作者:顾竞*·
单位:美国圣地亚哥州立大学

研究背景

根据我们日益增长的全球能源需求,清洁能源转换系统工程变得越来越重要。在目前正在研究的许多方法中,入射太阳光仍然是最大的未开发的燃料来源,每年大约有10万太瓦的太阳能照射到地球上。
目前的年能耗约为19 TW,预计这个数值在世纪末将达到42 TW。在可预见的未来,太阳能本身虽然可以满足我们的能源需求,但是如何有效地吸收,转换和储存太阳光对于可持续的清洁能源开发至关重要。
迄今为止,太阳能已被用于驱动许多重要的电化学合成过程,包括电合成固氮、碳捕获和水分解。虽然每个过程都有其自身的重要性,但由于原材料丰富且对环境影响小,高效的太阳能驱动的水制氢(H2)对于一般能源生产来说是非常理想的。
利用太阳能转化水生产H2将有效的减少人类对石油等化石燃料的需求。氢气在利用过程中只生产水,水又可以在循环过程中产生氢气,如此重复利用,可以完成清洁能源循环。但是,清洁能源循环中一个重大的问题就是光转化系统的有限寿命。

文章简介

近日,美国圣地亚哥州立大学顾竞教授课题组Advanced Functional Materials (影响因子:16.836)上发表了名为“Structure-Induced Stability in Sinuous Black Silicon for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction Performance”的研究工作。
该工作展示了一种弯曲的黑硅光电阴电极(s-bSi)在光电产氢过程中的应用,由于扭曲的纳米结构,s-bSi界面的稳定性得到了极大的提高。
与光电流密度迅速衰减的柱状黑硅不同,s-bSi在24小时的电解过程中,在强酸、中性和碱性条件下均表现出高度的稳定性。
此外,电解前后的扫描透射电子显微镜结果表明,弯曲的s-bSi界面有效的抑制了壁内的氧化硅生长。据作者所知,这是首次关于利用界面结构的改变用于提高太阳能转换的光电极/催化剂界面的稳定性的报道。

本文要点

要点一:该工作通过测量光电流密度、PEC性能、电荷转移反应动力学,比较了柱状和弯曲纳米形状不同的bSi的HER性能的差异。发现两个光电极的PEC活性和电子传输动力学是相似的,而阻抗和稳定性是非常不同的。由于二氧化硅在氧的存在会自发与硅反应生成氧化硅,氧化硅的形成会导致系统退化、电流密度损失和电阻抗增加。
要点二:作者假设纳米结构表面上的电荷转移在c-bSi中比在s-bSi中更容易受到阻碍,因为c-bSi的氧化更快。扭曲界面(s-bSi)在酸性(0.5 m H2SO4)、中性(0.5 m Na2SO4)和碱性(1.0 m KOH)条件下表现相对更好的稳定性。
要点三:这些发现是关于控制亚表面形态以延长光电极稳定性的基本机制的有指导性的意义,可以为将来寻找稳定光电阴极/催化剂界面的可行替代方案提供参考。

导师专访


 该领域目前存在的问题?这篇文章的重点、亮点

光电转化领域存在很多问题,比如如何提高光电极的吸光效率,催化剂的转化效率,以及光电极的稳定性等问题。这里我们主要讨论了如何通过界面上纳米结构的改变来提高光电极/催化剂界面的稳定性。弯曲的黑硅界面可以有效的防止氧化硅的生成从而导致氧化硅和溶液的进一步反应得到有效的遏制,从而提高黑硅的稳定性。


您对该领域的今后研究的指导意见和展望

半导体的界面氧化是半导体材料的一个非常常见的降解途径,之前的研究主要是通过在半导体(光电极)上附加保护层比如氧化钛来保护半导体界面,提高其的稳定性。这里我们提出了一个可行的替代方案,就是改变半导体界面的纳米结构来有效阻止半导体的氧化。我们相信这种方法不仅可以用在黑硅的界面,还可以用在其他材料的界面上。

顾竞,博士


文章链接

Structure‐Induced Stability in Sinuous Black Silicon for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction Performance
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202008888

通讯作者介绍

顾竞,博士.
于2006年、2011年毕业于武汉大学、美国杜兰大学,分别获得理学学士、理学博士学位。2011年至2016年,分别在美国普林斯顿大学和美国可再生能源国家实验室从事博士后研究。2016年在美国圣地亚哥州立大学从事助理教授至今,专注于可再生能源特别是太阳能研究,特别集中在氢气以及二氧化碳转化的研究。已发表SCI论文40多篇,其中在Science, Nature, Nature material, Nature energy, JACS, Chemical Review, Angew, Nature communications, Energy & environmental Science上分别发表工作多篇,工作曾经被美国能源部网站,美国CNBC电视台,科学美国人,中国观察者网等媒体报道。

第一作者介绍

Margret Patrick 本科毕业于华盛顿大学,现在在圣地亚哥州立大学读研究生。扬帆现就任于是华中科技大学,只要致力于原子层积法的应用。



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