通过创建疏水的微环境增强CO2气体扩散的电催化反应性能由于化石燃料持续的大量消耗及日益严重的全球性气候问题，人们对可持续可再生能源的关注度越来越高。利用可再生的电能还原CO2生成化学燃料被认为是一种非常有潜力且可持续的技术策略，但是目前的催化剂在催化性能和选择性等问题上还达不到要求。虽然目前的大部分研究都侧重于催化剂的设计和优化，但是CO2的电化学还原反应本身是一种由多相物质参与的化学反应，催化位点的微环境对于多相反应也很重要，后者不仅能够调节反应物质的传输，还能影响电催化反应的中间产物和路径。近日，来自中佛罗里达大学的冯小峰教授与济南大学的胡勋教授合作，在Nature Communications期刊上发表题为“Enhancing carbon dioxide gas-diffusion electrolysis by creating a hydrophobic catalyst microenvironment”的研究论文。该文章以CO2常用的电催化性能测试装置：H-cell和Gas-diffusion-electrode (GDE) flow cell为切入点，分析比较了不同催化位点的微环境对CO2电催化性能的影响。并以商用Cu纳米颗粒为催化剂，通过混合PTFE 纳米颗粒改变催化层的疏水性，从而达到调控催化位点微环境的目的。优化微环境可以建立有效的气液平衡，减小CO2的扩散层厚度，从而提高CO2的传输效率和局域浓度。该方法成功地将商用Cu纳米颗粒的CO2还原偏电流密度提高近一倍，并实现近14%的转化效率，从而证明了催化位点微环境对催化性能的重要性，且可能对其他有气体参与的电催化反应具有借鉴意义。目前对催化剂在CO2还原反应的性能评估多数在H-cell中进行，该体系中CO2只能通过溶液中的扩散过程传输到催化剂表面参与反应，从而限制其反应速率。实验中观察到，负载Cu催化剂的碳纸具有较好疏水性时，其催化性能较高。通过调节气体流量的对比实验表明，具有疏水性的碳纸可以吸附和存储从饱和电解液中析出的CO2气体，从而改善CO2传输来提高其反应速率。要点二：CO2还原反应在GDE cell中的疏水微环境GDE cell可以有效解决H-cell中的CO2传输问题，从而提高催化剂的性能表现。实验中通过分散PTFE纳米颗粒到催化层中，进一步改善催化位点的微环境。通过调节电势及气体流量的对比实验，发现分散在催化层中的PTFE能帮助催化层在反应过程中维持较高的疏水性，从而达到更高的偏电流密度及更优的二碳产物选择性。ECSA表明即使只有较少的催化位点参与反应，优化的微环境也能成倍的提升催化剂的性能表现。以上实验也直接证明了调控催化层疏水性是调节微环境的有效手段，且间接证明了催化层中存在固液气三相反应界面。调控催化层的疏水性可以通过改变PTFE纳米颗粒的负载量及颗粒大小来实现。对比实验表明，过高的PTFE负载量会导致催化位点的过度减少，而较大尺寸的PTFE颗粒会减弱催化层的疏水性，不利于优化催化位点的微环境，从而在偏电流密度和选择性上削弱催化剂的表现。由于改善微环境后催化剂可以对气体流量变化有较明显的响应，因此可以通过设计更为高效的气体扩散槽来提高催化剂的性能表现。实验表明交叉型气体扩散槽比蛇形气体扩散槽具有更高的气体输运效率。图2. 疏水性改善的微环境对CO2还原反应在GDE cell中的影响。Enhancing carbon dioxide gas-diffusion electrolysis by creating a hydrophobic catalyst microenvironmenthttps://www.nature.com/articles/s41467-020-20397-5冯小峰于2007年于北京大学物理学院获得学士学位，2009年于清华大学物理系获得硕士学位，2013年于加州大学伯克利分校（University of California, Berkeley）材料科学与工程系获得博士学位，随后加入斯坦福大学（Stanford University）化学系进行博士后研究工作。他于2016年加入中佛罗里达大学（University of Central Florida）物理系任tenure-track助理教授，他目前的研究主要集中于电化学催化和可持续能量转换，利用可持续的电能来把二氧化碳废气转化为化学燃料，把氮气和水转化成氨等，相关研究工作主要发表在Nature Communications, JACS, ACS Catalysis等杂志上。由于突出的研究贡献，他于2019年获得斯隆研究奖（Sloan Research Fellowship）和美国自然科学基金委 NSF CAREER Award。胡勋2004年开始在中国科学院兰州化学物理研究所开始从事生物质资源化利用研究，2010年初到2016年底在澳大利亚Curtin University进行研究工作。2016年加入济南大学材料科学与工程学院。研究课题围绕秸秆等固体废弃物转化制备功能碳材料、液体燃料和精细化学品展开。具体研究工作涉及生物质裂解和气化、生物质衍生物加氢和酸催化转化、水蒸气重整、甲烷化、VOC催化氧化和电催化还原二氧化碳和有机物的等研究方向。胡勋博士2017年入选山东省“泰山学者-特聘专家”项目，2019年入选江苏省高层次人才创新创业引进计划（创业类）。2020年获得山东省青年五四奖章。自2006年以来，胡勋博士在本领域重要期刊上发表200余篇SCI论文。其中40余篇为以第一作者的身份发表。文章被引用5700余次，H指数为42。ESI高被引论文12篇，热点论文1篇。冯小峰教授课题组愿招聘志趣相合的优秀博士后和博士研究生。详情请访问课题组网页（https://sciences.ucf.edu/physics/fenglab/）或邮件联系。
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