KIST&东国大学ACB:1+1>2!交错pn异质结和富吡咯-N基团助力gC3N4/CuZIF-67高效耐用OER/ORR

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可充电锌-空气电池(RZB)作为下一代电池显示出巨大潜力,它们不易燃、资源丰富、具有成本效益、可用于环境空气操作,并且具有优异的理论能量密度(1086 Wh kg-1)。然而,空气阴极的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)缓慢动力学导致循环过程中的低往返效率低;由于在高充电电压下工作的空气阴极的结构退化,RZB的循环寿命较短。因此,必须同时提高空气阴极的往返效率和结构耐久性,以确保RZB的进一步开发和商业化。

基于此,韩国科学技术研究院(KIST)Joong Kee Lee东国大学刘桂成等开发了一种具有交错pn异质结结构的光活性双功能空气电催化剂(n型gC3N4和p型铜掺杂ZIF-67(CuZIF-67)复合材料)(CZ),通过光增强RZB的耐用结构和稳定的长循环寿命性能来加速缓慢的OER/ORR过程。
所制备的CZ催化剂具有三个主要优点: 1.具有合适的带隙,确保在UV-Vis-NIR区域的宽范围内有光吸收,并激发更多电子参与电催化ORR/OER;2.CZ的pn结处的交错带隙结构和BEF,提高了电子-空穴对的分离效率,降低了过电位并改善了光电催化动力学,提高了电池性能;3.CZ催化剂中高浓度的吡咯-N基团,导致RZB在充电/放电循环期间具有优异的电化学耐久性。
因此,在1.8 V处CZ催化剂的ORR极限电流密度增加约13.0%,OER电流密度增加约31.9%,并最终提高了RZB的效率。此外,基于CZ双功能催化剂的光增强RZB在模拟太阳光下,在1000次循环后表现出60%(2 mA cm-2)的良好往返效率,电压间隙显着降低(从0.92 V到0.81 V)。总之,交错的pn异质结和富吡咯-N基团对于高效耐用的光增强锌-空气电池非常重要。
Photoactive g-C3N4/CuZIF-67 Bifunctional Electrocatalyst with Staggered p-n Heterojunction for Rechargeable Zn-air Batteries. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121096


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