析氧反应(OER)是许多电化学转化中的关键半反应,由于其多电子转移性质,该反应通常缓慢。因此,设计和开发高效的电催化剂对于改善其动力学至关重要。钙钛矿氧化物是一种热门的OER催化剂,但它们的活性仍然不足,其中缩放关系限制了活性的提高。基于此,澳大利亚科廷大学邵宗平和南昆士兰大学葛磊等证明了A位阳离子缺陷的定制可导致钙钛矿氧化物块体的不同氧扩散速率,从而为研究晶格氧参与OER的作用提供了一个完美的平台,并且可以进一步利用这种阳离子缺陷控制来开发用于OER的新型钙钛矿基电催化剂。研究人员在这项工作中设计了一种A位Sr缺陷钙钛矿催化剂,随着更多Sr缺陷的引入,它可以更有效地催化OER。重要的是,研究发现Sr缺陷的引入仅改变了氧空位浓度,从而改变了允许氧迁移率的能力,而不会影响材料的晶体结构和/或电子结构。这一发现表明OER活性和氧离子扩散率之间的强相关性相结合,晶格氧参与在利用LOM机制的钙钛矿催化剂上促进OER起到关键作用。实验结果表明,通过调整引入钙钛矿系统的A位缺陷量,可以轻松优化OER活性,从而制备出具有巨大应用潜力的高效、缺阳离子钙钛矿催化剂,可用于OER相关的可充电锌-空气电池和水电解槽等实际应用。从这项工作中获得的基本见解可以为设计用于各种清洁能源应用的具有更高效率的催化剂材料提供指导。New Undisputed Evidence and Strategy for Enhanced Lattice-Oxygen Participation of Perovskite Electrocatalyst through Cation Deficiency Manipulation. Advanced Science, 2022.DOI: 10.1002/advs.202200530
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