在电催化CO2还原反应(CO2RR)中,铜(Cu)基{attr}3106{/attr}的结构重构是一种常见的过程。具有结构复杂性的Cu基预催化剂通常会经历复杂的结构重建过程,这可能为增强C2+产物的电合成提供机会,但由于过程中可能出现各种新的结构特征,因此仍然存在很大的不确定性。基于此,中国科学技术大学熊宇杰教授和龙冉教授、新加坡科技研究局材料研究与工程研究所Enyi Ye(共同通讯作者)等人报道了利用Cu2O超微粒作为电化学CO2RR的模型预催化剂,在电化学还原条件下Cu2O超微粒会经历复杂的结构变化,从而在电催化中实现高选择性的催化CO2转化为C2+产物。电子显微镜表征以及原位X射线吸收光谱(XAS)和拉曼光谱发现,超微粒内部的组件融合产生大量Cu晶界,而外壳中的组件分离形成纳米间隙结构,可以有效地限制OH-以诱导高局部pH值。这种独特的结构特征与局部反应环境的结合,为促进C-C偶联提供了两个重要因素。实验测试发现,Cu2O超微粒衍生催化剂对乙烯(C2H4)和C2+产物的法拉第效率(FE)分别为53.2%和74.2%,超过了几何上更简单的Cu2O立方体衍生催化剂,以及在相同条件下大多数已报道的Cu基电催化剂的性能。该工作为通过控制结构重构合理设计高选择性CO2还原电催化剂提供了见解。Structural Reconstruction of Cu2O Superparticles toward Electrocatalytic CO2 Reduction with High C2+ Products Selectivity. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202105292.
https://doi.org/10.1002/advs.202105292.
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