马天翼/孙晓东AFM: 首次报道!通过配位键键合形成的UZT/CFMX用于光催化水分解

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光催化水分解被认为是一种利用太阳能大规模生产氢气的潜在且具有成本效益的技术。因此,迫切需要开发更高效、更稳定的光催化剂金属有机框架(MOFs)在光催化领域引起了人们极大的关注,但它们的活性受到载流子复合的限制。

基于此,皇家墨尔本理工大学马天翼辽宁大学孙晓东等通过羧基辅助配位策略,用羧基修饰的MXene提供了螯合位点,能够与UiO-66-NH2(Zr/Ti)(UZT)配位,从而制造出紧密连接的UiO-66-NH2(Zr/Ti)/羧基功能化的MXene异质结构(UZT/CFMX)。
这是首个通过配位键直接化学键合MOFs制备异质结构的实例。通过一系列测试,可以确定修饰的羧基在两种材料之间的关键作用:1.羧基可以帮助在两种材料之间建立牢固的配位键;2.充当桥梁,促进电子从MOF转移到MXene,从而抑制了载流子复合;3.羧基上的碳原子与水中的氧形成键,促进水离解成OH*和H*,从而增加了促进光催化水分解的额外反应途径。因此,所得的UZT/CFMX复合材料可以有效地触发高性能的水分解。
因此,所制备的UZT/CFMX复合材料对H2的产生具有较高的光催化性能,H2产率高达2187 µmol g-1 h-1,比UZT和UZT/MX分别高20倍和4倍;UZT/CFMX在四次循环测试(20 h)后仍能保持较高的光催化活性且下降幅度很小,并且其结构也并未发生大的变化,这超过了大多数报道的基于MOFs的光催化剂。这项工作为建立紧密耦合的基于MOF的异质结以提高水分解性能提供了一种独特的策略。
Rational Design of Coordination Bond Connected Metal Organic Frameworks/MXene Hybrids for Efficient Solar Water Splitting. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202571


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