为实现碳资源的循环利用，CO₂加氢转化技术受到了高度关注。用绿氢还原CO₂制备甲醇的催化技术具有广阔的应用前景。Cu基催化剂是该领域公认的高效催化体系之一，但其性能强烈受限于载体效应。在ZrO₂载体上，CO₂加氢反应遵循单一的甲酸盐路径，这种单通道反应路径导致中间物种在反应中大量积累并占据表面活性位点，阻碍转化效率。此外，活性物种的结构在反应中的动态演变过程尚不清楚。

基于此，中国科学院大连化物所孙剑研究员、俞佳枫副研究员团队与德国卡尔斯鲁厄理工学院Anna Zimina博士合作，利用火焰喷射裂解法（FSP）一步制备了不同Zr含量的Cu/Zr-SiO₂催化剂。研究表明，FSP法的高温淬火过程明显增强了SiO₂对Zr的分散能力，低含量时形成单位点Zr物种，而高含量时单位点Zr和ZrO₂纳米颗粒共存，二者与Cu构成的界面呈现出不同配位结构，遵循两种不同的反应路径，从而实现了双通道反应策略，显著提高了甲醇收率。

作者在原位反应条件下利用同步辐射XAS技术跟踪了单位点Zr在反应条件下的动态演变过程。通过DRIFTS和DFT计算可知，CO₂在ZrO₂纳米颗粒上活化形成Zr−O−C−O−Zr配位的甲酸盐（HCOO*）中间体，遵循甲酸盐路径合成甲醇；而在Cu-Zr₁的界面上活化可形成Cu−C−O−Zr配位的羧酸盐（HOCO*）中间体，遵循RWGS-CO hydro路径合成甲醇，二者在不同的活性位点上平行进行。双通道路径在合成甲醇中的占比可通过Zr含量进行优化，当两种路径贡献几乎均等时，体系的反应性能最优。

本工作通过增强载体中Zr-Si组分间的相互作用，首次构筑了SiO₂稳定的单位点Zr物种，提出了Cu-Zr₁活性界面的催化反应机制，打破了单一反应路径的限制，解锁了双通道路径合成甲醇的新策略，为单分散氧化物催化剂的合理设计和应用提供了依据。