Angew. Chem. :电致化学发光成像单原子催化剂

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在分子、原子水平开展精准测量,突破了从宏观到微观的界限,使人们对分子的集合和宏观上的现象有更加深入的理解,从而了解自然界的本质。深入理解微观层面基本化学过程发生的动力学特性,对于化学、物理规律的理论研究,以及多学科领域的应用实践都具有重要意义。在极微小的空间内对于极其微弱的信号开展精准捕捉对成像与测量的时间和空间分辨率提出了极大的挑战。


电致化学发光(electrogenerated chemiluminescence,ECL)源于电化学反应电子传递过程中将电能转化为辐射能的过程,具有高时间分辨率及可控性。在前期研究的基础上,上海大学赵微教授团队发展了超灵敏电致化学发光成像方法,针对单原子催化剂界面电子转移过程开展精准测量。提出以光子通量密度为标准,对异相电子转移过程开展定量分析。



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首先,活性金属Fe、Ni、Cu、Zn等以单个原子的形式锚定于空心纳米碳球表面,形成具有高比表面积的单原子催化剂。由于其具有最大限度的原子利用率,在电催化反应中展现出优异的性能。作者采用电致化学发光成像显微镜(ECLM),在单粒子水平对单原子催化剂的电催化活性进行实时测量。

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相较于扫描电化学显微镜,ECLM具有更高的时间分辨率和检测通量。在电势阶跃及循环扫描过程中,ECLM以百毫秒的时间分辨率和单光子级灵敏度快速获取单颗粒界面的电子转移过程信息。作者首次在ECL成像中引入光子通量密度概念,通过成像量化单个粒子的电催化反应效率,揭示了不同金属单原子催化剂与其催化活性之间的关系,为深入理解催化反应机理和设计高效催化剂提供了重要的理论参考和实践依据。

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文信息

Electrogenerated Chemiluminescence Imaging of Single-Atom Nanocatalysts

Yan-Chen Kong, Daixin Ye, Cong-Hui Xu, Zijian Ma, Hongbin Zhao, Wei Zhao


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202318748



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