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为了满足日益增长的储能市场需求,原料来源广泛、成本低廉的钠离子电池引起了人们的广泛关注。在钠离子电池的研究中,电极材料往往是决定其电化学性能的重要一环。有机电极材料是一类新兴的电极材料种类,高度的结构可设计性使得有机材料能够满足各种需求,极具实际应用价值。然而有机电极材料也面临本征导电性低、在有机电解液中溶解度高等一些实际问题。通过结构优化和与导电基底复合,能够在一定程度上改善有机电极材料的电化学性能,但非活性质量的引入将导致材料的能量密度下降。 近日,上海交通大学王开学教授,陈接胜教授团队基于同步催化聚合-配位的策略设计了一种新型有机金属聚合物材料。通过π-d共轭的方式改善有机物的导电性,同时独特的金属-聚合物链耦合提升了配合物的结构稳定性,实现了高效的钠离子储存。
Fe3+首先作为催化剂引发有机小分子聚合,随后铁离子与生成的聚合物链发生配位,形成了有机金属化合物,获得了独特的实心微球结构。进一步的分析发现,微球表面存在大量的微孔与介孔,Fe、N等元素均匀分布在微球中。 通过表征发现,有机金属化合物中的聚合物链为连续的氨醌链,同时检测到Fe-C和Fe-N键,形成了独特的配位方式,增强了配位框架的结构稳定性。X射线吸收谱分析显示结构中存在Fe-C12N8活性中心,提供了丰富的活性位点和良好的结构稳定性。制备的有机金属聚合物微球展现出高的电化学活性和循环稳定性,能够在大电流密度下持续循环。 DFT理论计算表明Fe2+与聚合物链中的六元碳环发生配位,形成稳定的Fe-C键。有机金属聚合物框架能够存储大量的钠离子,同时钠离子在相邻的间隙位置扩散具有较低的扩散能垒。随后,作者还通过原位/非原位的手段对储钠机制进行了进一步的研究,在钠离子电池的充放电过程中能够检测到有机金属聚合物框架的可逆转换,验证了材料高度可逆的储钠能力。 在该工作中,王开学教授,陈接胜教授团队创新的将有机金属化合物应用到钠离子电池电极中,利用M-C键的高强度特性设计了高电化学性能的储钠材料,为钠离子电池电极材料的设计和选择提供了新的思路。 论文信息 Organometallic Polymer Constructed by Active Fe−C12N8 Centers for Boosting Sodium-Ion Storage Dr. Liang-Yu Wang, Dr. Chao Ma, Jia-Ning Yang, Prof. Kai-Xue Wang, Prof. Jie-Sheng Chen Angewandte Chemie International Edition
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