开发抗氯离子三功能ORR/OER/HER催化剂对于可再生能源驱动的海水分解系统(S-WSS)的应用具有重要意义。然而，目前缺乏统一的描述符来合理设计既具有高耐腐蚀性又具有优异催化活性的催化剂。

【‘近日，中国海洋大学黄明华、中国科学院长春应化所刘长鹏和中国科学院青岛生物能源与过程研究所汪兴坤等采用传统的CoN₄15px;">构型作为模型，使用密度泛函理论(DFT)计算系统地筛选了第二配位球阴离子工程化的CoN₄-X (X = B/O/F/P/S/Cl)。其中，以B原子为配位中心的CoN₄-B模型相对于其他基于CoN₄的模型表现出增强但平衡的自旋极化。

同时，磁矩作为阐明Cl^-斥力行为和催化活性的关键描述符，在磁矩和反应中间体的结合自由能以及Cl^-吸附能之间出现了明显的火山型标度关系。CoN₄-B模型位于火山顶附近，具有最佳的磁矩，表现出优异的ORR/OER/HER催化性能，同时具有最弱的Cl^-吸附能。

根据DFT预测，合成的具有CoN₄-B活性位点的Co SAs-N/B-HCS催化剂在100 mA cm^-2处的ORR半波电位为0.91 V，OER和HER过电位分别为439和185 mV。

原位实验和理论分析表明，第二配位球中的B原子将Co中心的电子结构调节到最佳自旋状态，从而调节Cl^-和关键中间体(OOH*、O*、OH*、H*)的吸附/解吸过程，因此催化剂表现出出色的Cl^-腐蚀耐性和三功能催化活性。

Co SAs-N/B-HCS在海水基Zn-空气电池(S-ZABs)和双电极电解槽中表现出稳定的性能，分别运行稳定超过1000和800小时。此外，集成的S-WSS系统实现了853 μmol h^-1 (60 °C)、616 μmol h^-1 (25 °C)和397 μmol h^-1 (-30 °C)的H₂产生速率，表现出广泛的温度适应性。

作为概念验证，S-WSS成功地与Stirling发动机、风力涡轮机和化学电池集成，以收集各种可再生能量(热能/风能/化学能)，同时推进可再生能源驱动的制氢系统。总的来说，这项工作通过第二配位球阴离子调制为自旋态工程建立了一个新的范式，从而扩展了产H₂技术的实际应用。

Magnetic moment descriptor-guided multifunctional Co single-atom catalysts enable wide-temperature uninterrupted seawater splitting Advanced Materials 2025. DOI: 10.1002/adma.202504476