固态锂金属电池凭借其卓越的能量密度与安全性前景，已成为能源存储领域的研究热点。其中，深共晶聚合物电解质（DEPEs）融合了固态聚合物电解质的机械稳定性与深共晶电解质的高界面润湿性、热稳定性等优势，展现出巨大的应用潜力。然而，传统DEPEs中锂离子与聚合物氧原子间的强配位作用，严重制约了其锂离子传导性能。

近日，福州大学材料学院郑云教授和张久俊院士团队受“基因编辑”启发，开发了一种新型深共晶聚合物电解质（GEPE）。该设计通过引入异佛尔酮二异氰酸酯（IPDI）衍生的聚合物片段，巧妙地利用其空间位阻效应与电子吸引诱导效应，大幅削弱了Li⁺与聚合物间的相互作用，实现了1.83 mS cm⁻¹的超高室温Li⁺电导率（总离子电导率为3.0 mS cm⁻¹），远超当前主流DEPEs。其中，Li|GEPE|Li对称电池展现出超过3000小时的超长稳定循环，Li|GEPE|LFP电池在5C倍率下循环10000次后，容量保持率仍高达75.2%，库仑效率近100%。

作者通过“基因编辑”设计，将IPDI衍生片段精准引入聚合物骨架，巧妙地利用其空间位阻效应与电子吸引诱导效应，破坏了Li⁺与聚合物强络合作用，同时实现了阴离子捕获，最终实现GEPE中Li⁺的快速传输。

通过红外光谱，核磁等表征验证了GEPE的成功制备，并通过优化组分实现离子电导率与固化状态的最佳平衡。

作者系统研究了GEPE的电化学性能，GEPE表现出更高的Li⁺电导率及更低的活化能。多种表征表明，其优异的离子传输性能源自Li⁺–聚合物配位强度的减弱与对TFSI⁻阴离子结合能力的增强两者的协同作用，从分子层面深入阐释了电导率提升的机理。

基于DFT与MD模拟的理论分析进一步阐明了GEPE中Li⁺迁移机制：IPDI片段的引入降低了Li⁺与聚合物的吸附能，强化了对TFSI⁻的结合，并减少了第一溶剂化壳层中Li–O的配位数，从而显著提升了Li⁺的扩散速率与迁移能力，有力验证了“基因编辑”设计的有效性。

在Li||Li对称电池测试中，GEPE表现出卓越的循环稳定性（>3000 h）和优异的枝晶抑制能力。扫描电子显微镜（SEM）和原位光学显微镜观察证实，GEPE能引导锂金属形成致密、无枝晶的沉积形貌。COMSOL多物理场模拟进一步揭示，GEPE可显著抑制局部电流聚集，实现均匀的锂沉积/剥离过程。

GEPE在Li||LFP全电池中展现出卓越的倍率性能，在0.2C至10C的宽范围电流密度下均能保持稳定的高比容量。特别是在5C高倍率条件下，电池实现了超过10000次循环的超长寿命，容量保持率高达75.2%。

EPE展现出5.0 V的宽电化学稳定窗口，能够兼容高压NCM811与NCM523正极材料。基于NCM811正极组装的软包全电池在切割测试中成功点亮LED阵列，充分验证了该电解质体系兼具高能量密度与本征安全性的工程应用潜力。

“Gene-Editing” Design Upgrades Eutectic-Polymer Electrolytes with Ultra-High Li+ Conductivity

Zhenghao Li, Hongyao Wang, Yun Zheng, Yanfei Zhu, Bingsen Qin, Zongtao Lu, Wei Yan, Jiujun Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202508857