近日，南京理工大学化工学院钟秦教授团队在乙醇催化氧化缩醛化制1,1-二乙氧基乙醚的研究中直观证实了仅通过金属与载体的电子强相互作用可以实现金属氧化物酸性提升，从而促进催化反应活性，相关研究成果在催化领域Top期刊《ACS Catalysis》上发表（doi: https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00505），该论文的第一作者为青年教师丁杰，通讯作者为钟秦教授，南京理工大学化工学院为第一单位。

目前常用的催化剂改性方法包括负载、掺杂和复合等。在上述催化剂的改性方法中，多组分之间存在较强的相互作用，能够对催化反应活性起到一定的促进作用。然而，在这些改性方法中，负载或掺杂或复合组份要么参与反应，要么通过改变催化剂的晶格结构来提升催化反应活性。虽然已有少数报道关注了多组分之间电子的强相互作用，但是，仍无法排除参与反应或晶格结构改变带来的干扰，导致较难直观证实催化反应活性提升的因素为多组分之间的电子强相互作用。

本文利用α-MnO2较大的晶格间隙和银原子的热迁移特性，促使银进入α-MnO2的晶格中(图1)，且不引起晶格结构的变化。

图1 α-MnO2负载银和银锰复合催化剂的球差电镜图

银与氧之间有杂化作用，α-MnO2表面电子减少，催化剂的酸性提升(图2)，催化反应活性增加。

图2 银锰复合催化剂的DFT计算、bader电子转移图、NH3-TPD和pyridine-IR

该研究为原子间电子的相互作用提供了直观证据，为进一步拓展利用电子强相互作用提升催化反应活性的应用奠定了重要基础。《ACS Catalysis》2020年的影响因子为12.35，是美国化学会的旗舰期刊，主要刊登催化化学领域高水平的研究成果，属于化学学科Top期刊与中科院1区期刊。

来源：南京理工大学