通过Pt单原子的氧化态控制增强催化活性

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标题：Controlling Oxidation State of Pt Single-Atoms for Maximizing Catalytic Activity

第一作者：Hojin Jeong， Dongjae Shin

通讯作者：Jeong Woo Han， Hyunjoo Lee

通讯单位：Korea Advanced Institute of Science and Technology


研究成果

先前的研究报道称SAC和纳米颗粒（NP）具有相当的活性水平，此结论颇具争议。这些工作集中在金属原子排列对活性的影响，忽略了SAC的氧化态。在这里，我们将Pt单原子固定在有缺陷的氧化铈上，控制Pt SAC的氧化态（从高度氧化（Pt0：16.6 at％）到高度金属态（Pt0：83.8 at％））。将具有不同氧化态的Pt SAC用于CO，CH4或NO的催化氧化反应，将其活性与Pt NP进行比较。
要点1
高度氧化的Pt SAC的活性低于Pt NP，而金属Pt SAC的活性更高。在300°C下还原态的Pt SAC活性最高。
要点2
TPD结果表明，还原温度可以调节反应物和产物的吸附强度。

小结
这项工作清楚地表明，Pt单原子的氧化态是影响催化活性的重要因素。


图1.（a）CO吸附Pt1 / CeO2-Al2O3的DRIFT光谱。 （b）具有不同Pt含量的Pt1 / CeO2-Al2O3的DRIFT光谱。 （c）Pt负载与CO峰面积的相关性。（d）不同温度下还原的Pt1 / CeO2-Al2O3的k3weighted Fourier transformed-EXAFS spectra (Pt L3 edge)。

图2.（a-b）不同温度下还原的Pt1 / CeO2-Al2O3的XANES光谱（Pt L3 edge）。（c）Pt0原子比。


图3. Pt SAC（从Pt Cal到Pt 500）和Pt NP（Pt 600）的催化活性。（ab）CO氧化，（cd）CH4氧化，（ef）NO氧化。 


图4. TPD结果  （a）Pt SAC上的CO（m / z = 28）和CO2（m / z = 44），（b）NO（m / z = 30）和（d）NO2（m / z = 46）（来自 Pt Cal至Pt 500）和Pt NP（Pt 600）。


参考文献

Hojin Jeong, Dongjae Shin, Beom-Sik Kim, Junemin Bae, Sangyong Shin,  Chanyeong Choe, Jeong Woo Han, and Hyunjoo Lee，Controlling Oxidation State of Pt Single-Atoms for Maximizing Catalytic Activity， Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript. 

DOI：10.1002/ange.202009776


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