Angew. Chem. :缺陷氧化铜负载的单原子Sn催化剂高效电还原CO2制备甲醇

  • A+

甲醇是非常重要的平台分子和有机原料,主要可用于制造农药、医药、合成纤维及有机化工产品,也是生产甲醛、甲酸甲酯、醋酸酐、氯甲烷、甲胺和硫酸二甲酯等化工产品的原料。同时,甲醇还是重要的溶剂和燃料,尤其是自上世纪80年代以来,甲醇被广泛应用于生产汽油添加剂、甲醇燃料、甲醇汽油,以及甲醇蛋白等产品,很大程度上促进了甲醇的市场需求。随着近年来电化学催化转化CO2的发展,利用电化学方法制备甲醇被认为是一个非常具有发展前景的方向。


CO2电化学还原合成甲醇需要复杂的6电子转移过程和缓慢的动力学过程,现有体系很难同时实现高转化率(电流密度)和高选择性(法拉第效率)。因此开发新型、高效、稳定的电{attr}3130{/attr}具有非常重要的意义,同时也是亟需解决的难题。


近日,中国科学院化学研究所的韩布兴院士、孙晓甫研究员团队,设计合成了一种锚定在缺陷CuO上的单原子Sn催化剂,用于高效电还原CO2制备甲醇。结果表明在1-丁基-3-{attr}3205{/attr}咪唑四氟硼酸盐的水溶液中,甲醇的法拉第效率高达88.6%,同时电流密度可达67.0 mA cm-2

该电催化剂的优异性能归因于单原子Sn与其相邻氧空位之间形成局部的Lewis酸碱对,展现出较高的电化学活性和电导率,加快CO2还原过程中的电荷转移速度。原位X射线吸收(XAS)光谱、原位拉曼光谱和密度泛函理论(DFT)研究表明,原子Sn与缺陷CuO载体的协同作用可以降低*COOH解离形成*CO的能垒,促进CO2活化和深度还原。生成的*CO中间体与Cu结合,促进CO2还原过程中甲醇的生成。该工作不仅设计了一种高效的电还原CO2制备甲醇的催化剂,而且对反应过程中催化活性位点进行了深入的探讨,为后续设计更多高活性和稳定性的电催化体系提供指导。

论文信息:

Highly efficient CO2 electroreduction to methanol via atomically dispersed Sn coupled with defective CuO catalysts

Buxing Han, Weiwei Guo, Shoujie Liu, Xingxing Tan, Ruizhi Wu, Xupeng Yan, Chunjun Chen, Qinggong Zhu, Lirong Zheng, Jingyuan Ma, Jing Zhang, Yuying Huang, Xiaofu Sun

文章的第一作者是中国科学院化学研究所的博士研究生郭伟伟。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202108635


weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论:0