Angew. Chem. :酰胺萘管聚合物用于水中极性有机污染的快速去除

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水中有机污染物具有来源广、难降解、毒性大等特点,严重威胁人类健康与水生态环境安全。活性炭吸附是去除水中有机污染物的最广泛方法之一,但该法吸附动力学慢、效率不高且材料难于循环利用。近年来,基于大环主体的交联聚合物由于其在水中有机污染去除方面的优异表现引起了人们的广泛关注。这类材料的吸附性能主要基于污染物和大环主体之间的主客体键合作用,具有吸附效率高、速度快、易于重复使用等优点。然而,由于现有的大环主体在水中对大极性中性有机污染物(log KOW < 3.0)的键合普遍较差,水中极性有机污染的去除依然是一个挑战。因此,亟需开发一种高效去除水中极性有机污染物的方法。

近日,南方科技大学蒋伟教授团队在前期“水相仿生分子识别”研究工作(JACS 2016, 138, 14550; JACS 2017, 139, 8436; JACS 2018, 140, 13466; Nat. Chem. 2019, 11, 470; ACIE 2020, 59, 19945; ACIE 2020, 59, 23817; Acc. Chem. Res. 2020, 53, 198)的基础上,进一步研究发现内修饰酰胺萘管可以在水中高效的键合极性有机污染物,键合常数为103 M-1—106 M-1,均明显优于β-环糊精。所选的18种极性有机物污染物中8种为美国环境保护署优先控制污染物,三分之二为致癌物,其中苯、非那西汀、联苯胺为I类致癌物。

作者进而合成并表征了含有酰胺萘管的交联聚合物,研究发现这类聚合物在水中对上述有机污染物具有非常优异的吸附性能。例如,该类聚合物可以在水中高效快速的吸附高度亲水的1,4-二氧六环,具有吸附效率高、速率快,吸附量大等优点,且吸附能力明显优于其他商用吸附材料。通过控制实验,作者还揭示了主客体键合尤其氢键作用是高效吸附发生的关键原因。该聚合物对其他17种极性有机污染物也表现出了极为优异的吸附性能,吸附率大部分在98%以上,且吸附动力学大大优于活性炭等商用吸附材料。此外,作者还利用该材料实现了水中18种有机污染物的快速全去除,去除率均大于98%。利用甲醇或乙醇冲洗即可实现该材料的重复利用,且污染物的脱附动力学较快。

在该工作中,蒋伟教授团队研究发现酰胺萘管可以在水中高效的键合极性有机污染物。在此基础之上,构建了含有酰胺萘管的交联聚合物材料。进而利用该材料在水中实现了对极性有机污染物的吸附去除。该方法吸附效率高、动力学快、底物适用范围,为水中极性有机污染的去除提供了一种高效的方法。

论文信息:

Effective and Rapid Removal of Polar Organic Micropollutants from Water by Amide Naphthotube-Crosslinked Polymers

Liu-Pan Yang, Hua Ke, Huan Yao and Wei Jiang*

第一作者杨留攀,为南科大前沿与交叉科学研究院研究助理教授。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202106998


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