鉴于单原子催化剂与均相催化剂在配位环境上的相似性，研究者一直寄望通过单原子催化实现均相催化反应的异相化过程，从而克服传统颗粒催化剂在液相有机催化反应中活性、选择性不足的困难。尽管如此，单原子催化剂在复杂液相反应中的应用仍存在极大的挑战。

图1. 单原子液相有机催化所涉及到的设计策略

近日，新加坡国立大学的Loh Kian Ping（罗健平）教授在Adv. Mater.上撰文总结了近年来单原子液相有机催化领域的主要进展，并针对其单原子位点的活化能力不足及液相环境下催化剂失活问题进行了展望。作者指出，单原子催化剂的专一选择性（chemical orthogonality）是其在液相有机催化中相较传统颗粒催化剂的核心优势。这主要得益于单原子活性位点下反应物吸附、活化模式较为受限，进而避免了非目标基团在复杂环境下的副反应，实现传统颗粒催化剂难以实现的超高化学选择性。作者进一步指出，单原子催化剂可以基于其专一选择性，通过串联多步简单有机反应，从廉价化工原料出发实现复杂药物分子的制备（图2）。尤为重要的是，液相环境下的复杂有机反应往往涉及到催化剂的动态结构演变（如有机配体的键合、脱落，金属中心价态变化等）。本文作者通过总结单原子在氮化碳基底和金属氧化物基底上的动态结构演变，并结合理论计算得到的相关结论，阐述了动态结构演变的剧烈程度与催化活性、稳定性之间的内在联系。作者指出单原子催化剂在配体存在环境下的催化剂流失问题，因而需要对催化反应的异相性（heterogeneity）进行仔细辨认。最后，作者指出了单原子催化剂在偶联反应、双硼化反应、串联环化、多组分反应等复杂液相反应中的潜在价值，为后续研究提供了新的思路。

图2. 通过单原子液相有机催化合成的复杂药物分子

这一成果近期发表在《Advanced Materials》上，新加坡国立大学化学系博士后陈仲欣为本文第一作者，新加坡国立大学罗健平教授为通讯作者。研究工作得到新加坡国家研究基金的财政支持。

罗健平课题组近两年内已在单原子液相有机催化上取得系列进展，包括首次报道单原子催化合成药物分子（Sci. Adv. 2019, eaay1537），首次报道单原子催化用于药物后修饰（Adv. Mater. 2020, 32, 1906437）以及近期的单原子催化三组分反应合成喹啉类药物（Adv. Mater. 2021, 33, 2101382）。课题组非常欢迎催化领域的各位青年才俊加盟！

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202103882

Single Atom Catalysis: From Simple Reactions to the Synthesis of Complex Molecules

该论文作者为：Zhongxin Chen, Jia Liu, Ming Joo Koh, and Kian Ping Loh*

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罗健平教授是新加坡国立大学化学系首席教授暨石墨烯研究中心领衔人，2018（化学）、2019（材料、化学、物理）、2020（材料、物理）高被引科学家，仅在Nature、Science正刊及其系列子刊就以通讯作者发表论文30余篇，在JACS, Advanced Materials等其他顶级杂志发表的论文亦多达350余篇。