陈经广等ACS Energy Lett.:等离子激活乙烷、CO2合成多碳氧化物

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通过CO2作为弱氧化剂将乙烷转化为具有更高价值的分子是获得烃类氧化物的一种可行方法。CO2和乙烷的反应在温和反应条件中在热力学上无法进行,而且以往的文献未曾实现一步实现该反应过程。


有鉴于此,哥伦比亚大学陈经广(Jingguang G. Chen)、耶鲁大学Lea R. Winter、安特卫普大学Annemie Bogaerts报道非热催化的DBD plasma催化,展示了一步反应将乙烷和CO2转化为多碳氧化衍生物。在大气压力的流动相反应器进行plasma催化,对plasma能量、反应气体组分、催化剂等因素对催化反应的选择性和催化活性产生的影响进行研究。


本文要点


要点1. 非热催化的plasma能够作为一种替代热催化的方法,能够克服催化反应能垒,在温和反应条件中生成醇、醛、酸,以及C1-C5+烃类产物,其中氧化产物的选择性达到12 %调控反应气体的组分,提高反应气体中的CO2含量,使用较低的plasma能量,提高了氧化产物选择性。当使用RhCo3/MCM-41作为氢甲酰化催化剂,能够增强氧化产物的选择性,但是催化活性只能保持较少时间。通过plasma输入能量能够表征plasma的反应活化能垒。


要点2. 通过计算模拟研究了Plasma化学反应动力学,计算结果能够很好的复合实验结果。本文研究结果说明plasma具有温和反应条件中,直接从乙烷和CO2出发合成高附加值醇、酸、醛的前景。展示了通过可再生能源驱动plasma催化能够将页岩气中的乙烷与CO2转化。


Akash N. Biswas, Lea R. Winter,* Björn Loenders, Zhenhua Xie, Annemie Bogaerts,* and Jingguang G. Chen*, Oxygenate Production from Plasma-Activated Reaction of CO2 and Ethane, ACS Energy Lett. 2022, 7, 236-241
DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02355
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.1c02355


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