动力学缓慢的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)引起的大过电位在很大程度上阻碍了其实际应用。目前，贵金属基材料(Pt和Ru/IrO2)被认为是降低这些反应过电位的基准电催化剂，但是它们价格昂贵。因此，开发用于析氢/析氧反应(HER/OER)的稳健且高活性的非贵金属电催化剂对于氢能的工业化至关重要。在这项研究中，天津大学邓意达和韩晓鹏等制备了一种高活性和耐用的单原子W掺杂NiS0.5Se0.5纳米片@NiS0.5Se0.5纳米棒异质结构(W-NiS0.5Se0.5)电催化剂。
所制备的W-NiS0.5Se0.5对HER和OER表现出优异的催化活性。在1 M KOH溶液中，W-NiS0.5Se0.5在电流密度为10/100 mA cm-2时HER和OER过电位分别为39/106 mV和171/239 mV；并且该催化剂还具有出色的长期稳定性(500小时)，性能优于商业贵金属催化剂和许多其他先前报道的过渡金属基化合物。实验结果和理论计算表明，单原子W的引入使Ni的自旋态离域而增加了Ni d电子密度，这优化了H的吸附/解吸过程并显着降低了反应速率决定步骤(O*→OOH*)的吸附自由能，从而加速了HER和OER的动力学。这项工作为设计用于水分解的单原子催化剂和通过调节离域自旋态开发先进的过渡金属基电催化剂提供了合理可行的策略。Highly Active and Durable Single-Atom Tungsten-Doped NiS0.5Se0.5 Nanosheet@NiS0.5Se0.5 Nanorod Heterostructures for Water Splitting. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202107053
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