华工/伦敦大学学院AFM:用于超级电容器电极的生物质衍生碳

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开发具有高质量负载和高效电子/离子传输的柔性电极具有重要意义,但创新适用于高能密度应用的电极结构仍具有挑战。


基于此,华南理工大学王小慧教授和英国伦敦大学学院何冠杰博士(共同通讯作者)等人通过牺牲模板法在界面工程纤维素织物中原位形成了木质素磺酸盐衍生的N/S共掺杂石墨碳(NS-(DA)n-Cell)。
实验和理论计算都表明,形成的石榴状结构具有连续的导电途径和多孔特性,允许在整个结构充分传输离子/电子。所获得的柔性电极可提供6534 mF cm-2(335.1 F g-1)的显著集成电容,并且在工业适用的负载量为19.5 mg cm-2时具有优越的稳定性。
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为了揭示NS-(DA)n-Cell阳极显著电化学性能的潜在机理,进行了理论计算。这种多孔结构为电解质离子在电极中扩散提供了丰富的途径,导致沿电极深度方向出现低浓度梯度。
相反,没有界面改性的电极层排列密集,导致电解质离子扩散速率较慢,电解质离子仅积聚在电极表面。
通过水接触角测量,电解液滴与NS-(DA)n-Cell电极接触时被迅速吸收,通过杂原子掺杂表面化学提高电解质的亲和力和润湿性,进一步加速了电解质离子的传输。
因此,这种独特的具有超亲水性表面的多孔石榴状结构可以保证在高质量负载下足够的电解质离子传输。
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电荷密度差分图表明,电荷聚集在N、S掺杂原子周围。态密度图表明,与未掺杂石墨碳相比,N/S共掺杂石墨碳的费米能级直接移动到导带,有利于提高电子电导率。
H+在未掺杂石墨碳表面的吸附能为1.42 eV,N、S共掺杂后,H+在N/S共掺杂石墨碳的S和N位点的吸附能分别为0.60和-1.39 eV,表明H+的吸附能力显著提高。
N、S共掺杂通过独特的多孔石榴状结构保证了足够的离子传输能力,提高了电导率并增强了H+吸附能力,有助于NS-(DA)n-Cell阳极表现出显著的电化学性能。
Interface Engineering of Biomass-Derived Carbon used as Ultrahigh-Energy-Density and Practical Mass-Loading Supercapacitor Electrodes. Adv. Funct. Mater.2022, DOI: 10.1002/adfm.202212078.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202212078.




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