Angew. Chem. :介孔PtPb纳米片用于电化学析氢以及乙醇氧化

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2D贵金属纳米材料因其大的比表面积和表面上大量未饱和配位原子而具有卓越的物理和化学性质,被广泛用于生物成像、催化和电催化等领域。然而,由于晶体结构、热力学稳定性和表面张力等因素的影响,贵金属纳米片的合成仍然是一项具有挑战性的任务。此外,2D贵金属纳米片内部的原子并不直接参与催化反应过程,如何通过构建特殊结构来高效利用这部分原子是一个有趣的研究课题。



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最近,河南大学代磊教授课题组与安徽师范大学钦青教授、安徽医科大学尹培群教授和合肥工业大学张琪教授合作,制备出了一种介孔PtPb纳米片,其形成可能经历如下过程:首先,在乙二胺的碱性作用下,Pt和Pb前体形成Pt-Pb氧化物纳米片。随着合成过程的进行,Pt逐渐被还原成形成Pt-Pt键,而大部分的Pb仍处于氧化状态。由于金属Pt和PbO之间的晶格不匹配,PbO物种逐渐从层状材料中解离,最终导致氧化物纳米片的重构和介孔结构的形成。

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令人印象深刻的是,制备的介孔PtPb纳米片具有非常大的电化学比表面积(106 m²/g)和丰富的缺陷活性位点,这极大地增强了其在HER和乙醇氧化反应中的催化性能。例如,在HER中,介孔PtPb纳米片仅需21 mV的过电位即可获得10 mA/cm²的电流密度,对应的Tafel斜率仅为39 mV/dec。在低浓度乙醇电氧化过程中,介孔PtPb纳米片的最大质量活性为1233 mA/mg,比商业Pt/C高出5.66倍。

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催化剂表面引入介孔结构可以提高整个二维催化剂的原子利用率,同时可以将传统的材料二维催化界面扩展到三维,并在催化过程中也可以提高整体活性和稳定性。这项工作为高效多功能介孔二维电催化剂的合理设计提供了一定的技术指导。

文信息

Mesoporous PtPb Nanosheets as Efficient Electrocatalysts for Hydrogen Evolution and Ethanol Oxidation

Weidong Ao, Huijun Ren, Changgen Cheng, Zhishuai Fan, Prof. Peiqun Yin, Prof. Qing Qin, Prof. Qi Zhang, Prof. Lei Dai


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202305158




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